Αnalysis and multiscale modelling of the dynamical behavior in an Electric submerged Arc Furnace

Καραλής, Κωνσταντίνος; Karalis, Konstantinos

dc.contributor.author	Καραλής, Κωνσταντίνος	el
dc.contributor.author	Karalis, Konstantinos	en
dc.date.accessioned	2016-09-20T08:30:46Z
dc.date.available	2016-09-20T08:30:46Z
dc.date.issued	2016-09-20
dc.identifier.uri	https://dspace.lib.ntua.gr/xmlui/handle/123456789/43598
dc.identifier.uri	http://dx.doi.org/10.26240/heal.ntua.2622
dc.rights	Αναφορά Δημιουργού-Μη Εμπορική Χρήση-Όχι Παράγωγα Έργα 3.0 Ελλάδα	*
dc.rights.uri	http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/gr/	*
dc.subject	Ηλεκτρική κάμινος εμβαπτισμένου τόξου	el
dc.subject	Κλασσική μοριακή δυναμική	el
dc.subject	Κβαντική μοριακή δυναμική	el
dc.subject	Ηλεκτρόδια	el
dc.subject	Σκωρία	el
dc.subject	Σιδηρονικέλιο	el
dc.subject	Υπολογιστική ρευστομηχανική	el
dc.subject	Περίθλαση νετρονίων	el
dc.subject	Υψηλής ενέργειας περίθλαση ακτίνων Χ	el
dc.subject	Αεροδυναμική αιώρηση	el
dc.subject	Δομή	el
dc.subject	Τήγμα	el
dc.subject	Άμορφη δομή	el
dc.subject	Σκέδαση	el
dc.subject	Reverse Monte Carlo	en
dc.subject	Molecular Dynamics	en
dc.subject	Quantum Molecular Dynamics	en
dc.subject	Computational Fluid Dynamics	en
dc.subject	Neutron diffraction	en
dc.subject	High-energy X-ray diffraction	en
dc.subject	Scattering	en
dc.subject	Melt	en
dc.subject	Aerodynamic levitation	en
dc.subject	Ferronickel	en
dc.subject	Slag	en
dc.subject	Furnace	en
dc.subject	Κάμινος	el
dc.subject	Structure	en
dc.subject	Amorphous structure	en
dc.subject	Söderberg electrodes	en
dc.subject	Empirical potential	en
dc.title	Αnalysis and multiscale modelling of the dynamical behavior in an Electric submerged Arc Furnace	en
dc.title	Ανάλυση και πολυεπίπεδη προσομοίωση της δυναμικής συμπεριφοράς της ηλεκτρικής καμίνου εμβαπτισμένου τόξου	el
dc.contributor.department	Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο. Σχολή Μηχανικών Μεταλλείων Μεταλλουργών. Τομέας Μεταλλουργίας και Τεχνολογίας Υλικών	el
heal.type	doctoralThesis
heal.classification	Μεταλλουργία και Τεχνολογία Υλικών	el
heal.classification	Metallurgy and Materials Science	en
heal.language	el
heal.access	free
heal.recordProvider	ntua	el
heal.publicationDate	2016-07-19
heal.abstract	Η πυρομεταλλουργική παραγωγή σιδηρονικελίου από νικελιούχους λατερίτες πραγματοποιείται μέσω της αναγωγικής φρύξης των μεταλλευμάτων σε περιστροφικές καμίνους και εν συνεχεία την αναγωγική τήξη σε ηλεκτρικές καμίνους εμβαπτισμένου τόξου (Η/Κ). Η παρούσα διδακτορική διατριβή είναι εστιασμένη στην πολυεπίπεδη προσομοίωση της ηλεκτρικής καμίνου εμβαπτισμένου τόξου (Η/Κ) μέσω προσομοιώσεων Reverse Monte Carlo, κλασικής και κβαντικής μοριακής δυναμικής (MD και QMD αντίστοιχα) και υπολογιστικής ρευστομηχανικής. Η ερευνητική έμφαση ήταν επί της λειτουργίας των Η/Κ μια και η λειτουργία των τελευταίων αποτελεί το πλέον περίπλοκο και ενεργοβόρο στάδιο παραγωγής σιδηρονικελίου. Η διεργασία της αναγωγικής τήξης σε ηλεκτρικές καμίνους εμβαπτισμένου τόξου συνδυάζει φυσικοχημικά φαινόμενα τήξης, χημικών αντιδράσεων και φαινόμενα ροής, μετάδοσης θερμότητας και μαγνητισμού. Λόγω του μεγάλου μεγέθους και των ιδιαιτέρως υψηλών θερμοκρασιών των Η/Κ, η πραγματοποίηση απευθείας βιομηχανικών μετρήσεων και δοκιμών είναι πρακτικά αδύνατη. Συνεπώς είναι απαραίτητη η ανάπτυξη ενός υπολογιστικού μοντέλου μέσω του οποίου θα μπορεί να υπολογιστεί επαρκώς και αξιόπιστα ο τρόπος λειτουργίας των ηλεκτρικών καμίνων, προκειμένου να προβλεφθούν/επιλυθούν τα φαινόμενα τα οποία λαμβάνουν χώρα. Για την προσομοίωση της ηλεκτρικής καμίνου εμβαπτισμένου τόξου χρησιμοποιήθηκαν οι μέθοδοι πεπερασμένων όγκων και πεπερασμένων στοιχείων μέσω των υπολογιστικών αλγορίθμων ANSYS Fluent και COMSOL Multiphysics. Το αποτέλεσμα των προσομοιώσεων αυτών παρείχαν πληροφορίες αναφορικά με την κατανομή του ηλεκτρικού δυναμικού, της θερμότητας Joule, των θερμοκρασιών καθώς και της πυκνότητας ρεύματος και της τήξης. Τα αποτελέσματα επικυρώθηκαν μέσω της σύγκρισης με βιομηχανικές μετρήσεις (π.χ. θερμοκρασία σκωρίας) υποδεικνύοντας ότι μπορεί να περιγράψει με μεγάλη ακρίβεια τη λειτουργία των Η/Κ. Για την ανάπτυξη του μοντέλου υπολογιστικής ρευστομηχανικής απαιτούνται δεδομένα αναφορικά με τις ιδιότητες των υλικών που υπάρχουν στην ηλεκτρική κάμινο σε συνάρτηση με τη θερμοκρασία. Το κύριο υλικό το οποίο επηρεάζει την λειτουργία των ηλεκτρικών καμίνων είναι η σκωρία και για το σκοπό αυτό τα σχετιζόμενα φαινόμενα μεταφοράς (π.χ. πυκνότητα, ιξώδες, ηλεκτρική αγωγιμότητα κ.α.) προσδιορίστηκαν μετά από δειγματοληψίες και εκτέλεση εργαστηριακών δοκιμών καθώς επίσης και με εφαρμογή τεχνικών inverse modelling (Reverse Monte Carlo), καθώς και κλασικής και κβαντικής μοριακής δυναμικής. Αρχικά προσδιορίστηκε η δομή μικρής/βραχείας εμβέλειας (short-range order) τηγμάτων σκωρίας μέσω προσομοιώσεων inverse modelling χρησιμοποιώντας πειραματικά δεδομένα περίθλασης υψηλής ενέργειας ακτίνων Χ σε αιωρούμενα δείγματα καθώς και περίθλασης νετρονίων. Στη συνέχεια, οι ιδιότητες μεταφοράς στερεών και υγρών δειγμάτων προσδιορίστηκαν μέσω προσομοιώσεων κλασικής μοριακής δυναμικής. Ωστόσο, καθώς αρκετές παράμετροι του δυναμικού αλληλεπίδρασης οι οποίες είναι απαραίτητες για την πραγματοποίηση αυτών των προσομοιώσεων ήταν άγνωστες, προτάθηκε μια νέα μέθοδος προσδιορισμού αυτών μέσω του ταιριάσματος των συναρτήσεων κατανομής ζευγών της μοριακής δυναμικής με αυτές οι οποίες προσδιορίστηκαν μέσω προσομοιώσεων RMC. Χρησιμοποιώντας αυτές τις παραμέτρους, οι ιδιότητες μεταφοράς τηγμάτων σε μεγάλο εύρος θερμοκρασιών υπολογίστηκαν και βρέθηκαν σε συμφωνία τόσο με πειραματικές μετρήσεις όσο και με εμπειρικά μοντέλα. Επίσης, βρέθηκε ότι οι παράμετροι του δυναμικού αλληλεπίδρασης οι οποίες προσδιορίστηκαν, μπορούν να χρησιμοποιηθούν για μεγάλο εύρος χημικών συστάσεων και θερμοκρασιών (δυνατότητα μεταφοράς του δυναμικού). Από τις προσομοιώσεις RMC προσδιορίστηκε η δομή βραχείας τάξεως (ενδοατομικές αποστάσεις έως περίπου 7Å) σε δείγματα ρευστής και στερεής σκωρίας χρησιμοποιώντας τον υπολογιστικό κώδικα RMC++. Για την πραγματοποίηση των προσομοιώσεων RMC χρησιμοποιήθηκαν δεδομένα περίθλασης υψηλής ενέργειας ακτίνων Χ και επιπροσθέτως εξετάστηκε η επίδραση των δεδομένων περίθλασης νετρονίων στην τελική προσδιοριζόμενη δομή. Τα πειράματα σκέδασης πραγματοποιήθηκαν στην πειραματική διάταξη BL04B2 στο Spring8 της Ιαπωνίας και στον πυρηνικό αντιδραστήρα ισχύος 10 MW του Wigner Research Centre for Physics (WRCP) στην Βουδαπέστη, Ουγγαρία. Λόγω των περιορισμών οι οποίοι τέθηκαν στο σύστημα (ελάχιστες δυνατές αποστάσεις ατόμων) μέσω βιβλιογραφικών αναφορών καθώς και της επιτυχημένης διόρθωσης των δεδομένων φάσματος, επετεύχθη υψηλός βαθμός προσαρμογής (μέγιστο σφάλμα μικρότερο από 5 %) μεταξύ του πειραματικού και υπολογιστικά προσδιοριζόμενου συντελεστή δομής. Αξίζει να σημειωθεί πως στις προσομοιώσεις inverse modelling (RMC) για μελέτη συστημάτων αποτελούμενα έως τέσσερα χημικά στοιχεία (στην συγκεκριμένη διδακτορική διατριβή εξετάστηκε σύστημα αποτελούμενο από οκτώ χημικά στοιχεία), ως αποδεκτές ορίζονται αυτές oι προσομοιώσεις στις οποίες το σφάλμα προσαρμογής (fitting) είναι μικρότερο του 10 %. Λόγω της ύπαρξης πολλών χημικών στοιχείων στο υπό εξέταση σύστημα (Fe, Si, Al, Mg, Ca, Cr, Cu, και O), εγχείρημα το οποίο πραγματοποιήθηκε για πρώτη φορά στην παγκόσμια βιβλιογραφία, το πρώτο στάδιο ήταν η εύρεση της επίδρασης του πλήθους ατόμων 3000 – 10000 στην τελικά προσδιοριζόμενη δομή όπου διαπιστώθηκε οτι η χρήση συμπλεγμάτων των 3000 ατόμων μπορεί να περιγράψει με ακρίβεια τη δομή τήγματος σκωρίας και της υάλου της. Κυρίαρχο χαρακτηριστικό της δομής της ρευστής σκωρίας ήταν η παρουσία τετραέδρων πυριτίου SiO4 καθώς και των πυριτικών αλυσίδων οι οποίες προσδιορίστηκαν μέσω της εξέτασης των γωνιών Si-O-Si οι οποίες αναφέρονται στα οξυγόνα τα οποία λειτουργούν ως συνδέτες/αντικαταστάτες τετραέδρων πυριτίου. Η δομή της υάλου σκωρίας εξετάστηκε προκειμένου να προσδιοριστεί εάν διαφέρει σημαντικά από αυτή του τήγματος ώστε σε μελλοντική έρευνα να εξετάζονται δείγματα υάλων σκωρίας και όχι τήγματα τα οποία είναι δύσκολα στην διαχείριση τους. Κύρια διαφοροποίηση μεταξύ της δομής κατά την ταχεία στερεοποίηση του τήγματος σκωρίας προς την δημιουργία της υάλου είναι η μείωση των μη συνδεόμενων οξυγόνων (Non Binding Oxygens, NBOs) τα οποία δεν είναι συναρμοζόμενα εντός του πρώτου φλοιού συνδιάταξης. Πιο συγκεκριμένα, τα άτομα Ο τα οποία δεν γεφυρώνουν κατιόντα (δηλ. τα NBOs) μειώθηκαν από 14.6 % σε 9.2 % ενώ τα Ο τα μη συναρμοζόμενα με άλλα άτομα μειώθηκαν από το 5.5 % στο 1.8 %. Όπως προαναφέρθηκε μέσω των αποτελεσμάτων ανάστροφης μοντελοποίησης προσδιορίστηκαν οι παράμετροι του δυναμικού αλληλεπίδρασης Buckingham προκειμένου να χρησιμοποιηθεί σε προσομοιώσεις κλασσικής μοριακής δυναμικής και να υπολογιστούν οι δομικές και δυναμικές ιδιότητες της σκωρίας σε μεγάλο εύρος θερμοκρασιών. Η πυκνότητα της σκωρίας στο θερμοκρασιακό εύρος 273.15 – 1773.15 K προσδιορίστηκε σε 3353±14 − 2966±12 kg/m3 σε συμφωνία με πειραματικές μετρήσεις οι οποίες πραγματοποιήθηκαν μέσω της μεθόδου της ληκύθου και μέσω της αεροδυναμικής αιώρησης τήγματος. Επίσης, η ιοντικού τύπου ηλεκτρική αγωγιμότητα της σκωρίας στο ίδιο θερμοκρασιακό εύρος βρέθηκε να είναι σε πλήρη συμφωνία με πειραματική μέτρηση η οποία πραγματοποιήθηκε στο εργαστήριο Conditions Extrêmes et Matériaux: Haute Température et Irradiation Site Haute Température στο Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS). Τέλος, ο μέσος συντελεστής θερμικής διαστολής και η θερμοχωρητικότητα στο θερμοκρασιακό εύρος 1273.15 − 2273.15 K υπολογίστηκε σε 12.5∙10−5 και 1668.6 J/(kg∙K) σε συμφωνία με βιβλιογραφικές αναφορές. Ο τελικός στόχος της παρούσας διδακτορικής διατριβής ήταν η κατασκευή ενός μαθηματικού μοντέλου το οποίο προσομοιώνει τη λειτουργία των ηλεκτρικών καμίνων εμβαπτισμένου τόξου. Μέσω των προσομοιώσεων υπολογιστικής ρευστομηχανικής, προσεγγίστηκε η λειτουργία των ηλεκτρικών καμίνων εμβαπτισμένου τόξου και βρέθηκε ότι οι κύριες ιδιότητες οι οποίες επηρεάζουν την λειτουργία τους είναι η πυκνότητα, το ιξώδες και η ηλεκτρική αγωγιμότητα διαπιστώνοντας ότι οι τελευταίες δυο ιδιότητες είναι άμεσα συνδεδεμένες. Οι τιμές των ιδιοτήτων των υλικών όπως του σιδηρονικελίου, των ηλεκτροδίων και των πυροτούβλων ελήφθησαν από βιβλιογραφικά δεδομένα ή προσδιορίστηκαν κατά το στάδιο εκτέλεσης των βιομηχανικών δοκιμών και οι τιμές των ιδιοτήτων της σκωρίας ελήφθησαν και από τα αποτελέσματα των προσομοιώσεων κλασικής μοριακής δυναμικής. Μέσω των προσομοιώσεων ρευστοδυναμικής προσδιορίστηκαν και οι κύριες διαδρομές του ηλεκτρικού ρεύματος υποδεικνύοντας ότι η προτιμητέα διαδρομή είναι μέσω του σιδηρονικελίου όταν το βάθος εμβάπτισης είναι 60 cm. Αποδείχθηκε ότι η ως άνω διαδρομή ευνοείται από την αύξηση του βάθους εμβάπτισης των ηλεκτροδίων καθώς μειώνεται η απόσταση μεταξύ της κατώτερης επιφάνειας των ηλεκτροδίων και της ανώτερης του στρώματος του σιδηρονικελίου. Επίσης, η αύξηση της ηλεκτρικής αγωγιμότητας της σκωρίας βρέθηκε να ευνοεί το φαινόμενο της τήξης λόγω της αύξησης της θερμότητας Joule η ο οποία παράγεται στο στρώμα της σκωρίας. Οι τιμές των αδιάστατων αριθμών Péclet και Reynolds έδειξαν ότι η ταχύτητα της σκωρίας έχει καθοριστικό ρόλο στη μετάδοση της θερμότητας και ότι η ροή της σκωρίας είναι στρωτή. Τέλος, βρέθηκε ότι οι ηλεκτρομαγνητικές δυνάμεις (Lorentz) και οι φυσαλίδες CO οι οποίες παράγονται από την αναγωγή των ηλεκτροδίων Söderberg είναι αμελητέες στην ανάδευση του λουτρού.	el
heal.abstract	Pyrometallurgical ferronickel production from nickel-ferrous laterites is carried from the ore reductive reduction in rotary kilns (R/K) followed by reductive smelting in Electric submerged Arc Furnaces (EAFs). The current PhD thesis focuses on the multiscale modelling of the EAFs, involving CFD simulations aimed at the study of the mesoscale, while classical and quantum molecular dynamics simulations were employed in the study of the atomic scale. Particular emphasis was put on the EAF operation, as it comprises the most complex and energy-intensive process segment of the entire ferronickel production. Reductive smelting in the EAF is made up by a plethora of physicochemical phenomena in the melt, i.e. chemical reactions, heat and flow transfer and magnetic phenomena. The large physical proportions and the high temperatures involved in EAF operation effectively rule out the possibility of direct industrial measurements and tests. Consequently, it is necessary to develop a mathematical model through which EAF operation may reliably assessed such that the underlying phenomena may be resolved. For the EAF simulations the ANSYS Fluent and COMSOL Multiphysics software were used which are respectively based on finite volumes and finite elements approaches. The simulation results provided information regarding the distribution of electric potential, Joule heat, temperatures, melt and current density. By comparing the results with industrial measurements (i.e. slag temperature) the developed mathematical model was validated and consequently indicated that it may describe the EAF operation with high accuracy. The main data required for the developed computational fluid dynamics (CFD) model are the materials properties in respect to temperature. The most important phase in the EAF process is the slag, for which physical properties (i.e. density, viscosity and electrical conductivity) were theoretically determined by inverse modeling (Reverse Monte Carlo, RMC) and classical and quantum molecular dynamics and experimentally confirmed. More specifically, high-energy X-ray diffraction and neutron diffraction datasets were obtained, on the basis of which the melt SRO was reconstructed via RMC. Also in the current thesis, a novel method was proposed, in which the SRO was used as input to determine and optimize the parameters of the Buckingham type interatomic potential. Using these parameters, the slag transport properties in respect to various temperatures were determined by classical molecular dynamics simulations. The calculated properties were in excellent agreement with values obtained by empirical models and laboratory tests, indicating potential transferability. Τhe slag melt and glass state SRO (i.e. structure to within interatomic distances lower than 7 Å) were determined by RMC simulations using the RMC++ software. In these RMC simulations the influence of both high energy X-ray diffraction and neutron diffraction datasets was studied. High-energy X-ray diffraction measurements were performed in the BL04B2 beamline in Spring8, Japan and the neutron diffraction measurements were performed at the 10 MW nuclear reactor of the Wigner Research Centre for Physics (WRCP) in Budapest, Hungary. Due to the use of cutoff distances (lowest allowed approach distances between atoms) with high accuracy as obtained by the literature as well as the successful correction of diffraction data, a high degree of fitting was achieved (error less than 5 %) between the experimental and the calculated structure factor. It is worth noting that the maximum acceptable error in RMC simulations involving four chemical elements is typically lower than 10 %. Due to the presence of eight species in the current system (Fe, Si, Al, Mg, Ca, Cr, Cu and O), the first step was to define the supercell size effects (atoms used in the simulations i.e. 3000-10000 atoms). It was found that the use of supercells of 3000 atoms can accurately describe both the melt and glass states of the slag. The most dominant feature of the liquid SRO was the presence of silicon tetrahedra (SiO4) and silicate chains as determined through examination of the Si-O-Si bond angle distribution particular to bridging oxygens. The glass SRO was also compared to that of the melt in order assess whether it may be used to infer melt properties. The main distinction between the structure produced during rapid solidification of the slag melt with the creation of the glass was the reduction of non coordinated oxygens (Non Binding Oxygens, NBOs). More specifically the atoms which were not-bridged cations (i.e. the NBOs) decreased from 14.6 to 9.2 % while O non-bridging with other atoms was reduced from 5.5 % to 1.8 %. The combination of inverse modeling and classical molecular dynamics in the temperature range 273.15 – 1773.15 K, indicated that the slag density was 3353±14 − 2966±12 kg/m3 in excellent agreement with experimental results obtained by a pycnometer and by liquid sample aerodynamic levitation. Also, the ionic type electrical conductivity was in perfect agreement with the experimental measurement as determined at the Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS, Conditions Extrêmes et Matériaux: Haute Température et Irradiation Site Haute Température). Finally, the thermal expansion coefficient and the heat capacity in the temperature range 1273.15 − 2273.15 K was calculated to 12.5∙10−5 and 1668.6 J/(kg∙K) and is in agreement with literature values. The central aim of the current PhD thesis was the development of a mathematical model describing the EAF operation by use of first principles. From the results of the computational fluid dynamics (CFD) simulations, it was determined that the main slag properties affecting EAF operation are the density, viscosity and electrical conductivity – the latter two being mutually dependent. The physical properties of the ferronickel phase, of the electrodes and of the firebricks were obtained by the literature. The properties of the slag were obtained via the classical molecular dynamics simulations. The CFD simulations determined the main electric current pathways; these suggested that the primary pathway at electrodes immersion depth of 60 cm is through the ferronickel region, which appeared to favored with the increase of the immersion depth. Also, increasing slag electrical conductivity favored melting due to the higher amount of Joule heat produced within the slag region. Calculation of the Péclet and Reynolds numbers revealed that the slag velocities played a decisive role in heat transfer and further indicated that the slag flow is laminar. Finally, it was found that stirring effects due to electromagnetic forces (Lorentz) and the presence of CO bubbles was negligible.	en
heal.sponsor	Υποτροφία Ειδικού Λογαριασμού Κονδυλίων Έρευνας	el
heal.advisorName	Ξενίδης, Άνθιμος	el
heal.advisorName	Xenidis, Anthimos	en
heal.committeeMemberName	Πασπαλιάρης, Ιωάννης	el
heal.committeeMemberName	Paspaliaris, Ioannis	en
heal.committeeMemberName	Χαλικιά, Ηλιάνα	el
heal.committeeMemberName	Halikia, Iliana	en
heal.committeeMemberName	Ζευγώλης, Εμμανουήλ	el
heal.committeeMemberName	Zevgolis, Emmanouil	en
heal.committeeMemberName	Μπουντουβής, Ανδρέας	el
heal.committeeMemberName	Boudouvis, Andreas	en
heal.committeeMemberName	Πάνιας, Δημήτριος	el
heal.committeeMemberName	Panias, Dimitrios	en
heal.committeeMemberName	Αγγελόπουλος, Γεώργιος	el
heal.committeeMemberName	Angelopoulos, George	en
heal.academicPublisher	Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο. Σχολή Μηχανικών Μεταλλείων Μεταλλουργών. Τομέας Μεταλλουργίας και Τεχνολογίας Υλικών	el
heal.academicPublisherID	ntua
heal.numberOfPages	290 σ.
heal.fullTextAvailability	true