Κατασκευή μοντέλων πολυμερικών τηγμάτων με προκαθορισμένη κατανομή μοριακών βαρών επιστρατεύοντας ατομιστικές προσομοιώσεις Monte Carlo

Γερακίνης, Δημήτριος-Παρασκευάς; Gerakinis, Dimitrios-Paraskevas

dc.contributor.author	Γερακίνης, Δημήτριος-Παρασκευάς	el
dc.contributor.author	Gerakinis, Dimitrios-Paraskevas	en
dc.date.accessioned	2022-10-27T10:10:20Z
dc.date.available	2022-10-27T10:10:20Z
dc.identifier.uri	https://dspace.lib.ntua.gr/xmlui/handle/123456789/56024
dc.identifier.uri	http://dx.doi.org/10.26240/heal.ntua.23722
dc.description	Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο--Μεταπτυχιακή Εργασία. Διεπιστημονικό-Διατμηματικό Πρόγραμμα Μεταπτυχιακών Σπουδών (Δ.Π.Μ.Σ.) “Επιστήμη και Τεχνολογία Υλικών”	el
dc.rights	Αναφορά Δημιουργού-Μη Εμπορική Χρήση-Όχι Παράγωγα Έργα 3.0 Ελλάδα	*
dc.rights.uri	http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/gr/	*
dc.subject	Monte Carlo	en
dc.subject	MC	en
dc.subject	Markov Chain Monte Carlo	en
dc.subject	MCMC	en
dc.subject	Atomistic simulations	en
dc.subject	Molecular-weight distributions	en
dc.subject	Metropolis criteria	en
dc.subject	Monte Carlo Αλυσίδα Markov	el
dc.subject	Ατομιστικές προσομοιώσεις	el
dc.subject	Κατανομές μοριακών βαρών	el
dc.subject	Κριτήρια Metropolis	el
dc.subject	Πολυμερή	el
dc.subject	Πολυαιθυλένιο	el
dc.subject	Πολυδιασπορά	el
dc.subject	Polymers	en
dc.subject	Polyethylene	en
dc.subject	PE	en
dc.subject	Polydispersity	en
dc.title	Κατασκευή μοντέλων πολυμερικών τηγμάτων με προκαθορισμένη κατανομή μοριακών βαρών επιστρατεύοντας ατομιστικές προσομοιώσεις Monte Carlo	el
dc.title	Generation of polymeric melt models with predefined molecular-weight distributions employing Monte Carlo atomistic simulations	en
heal.type	masterThesis
heal.classification	Simulations	en
heal.classification	Προσομοιώσεις	el
heal.language	en
heal.access	free
heal.recordProvider	ntua	el
heal.publicationDate	2022-07-01
heal.abstract	Possessing control over adjusting at will the molecular-weight/length/degree-of-polymerization distribution of a polymeric material is extremely important in applications. This is manifested de facto by the numerous contemporary scientific articles proposing experimental processes for controlling this distribution. Imposing a desired distribution on the system permits tuning the polymer's physical and rheological properties, from mechanical strength and processability to many aspects of block copolymer microphase behavior, thus allowing one to address different specification demands. Yet, the respective literature of computational techniques unfortunately cannot be considered as rich as the technical one. Our article of reference was: ''Variable Connectivity Method for the Atomistic Monte Carlo Simulation of Polydisperse Polymer Melts'' by Pant and Theodorou (1995), Macromolecules, 28(21). Drawing inspiration from their themodynamic analysis of the [NnPTμ*] ensemble, that can describe polydisperse polymeric systems, we attempted -on the basis of a Monte Carlo atomistic model employing connectivity-altering moves- to develop a new Metropolis criterion that would allow us to force the system meet selected arbitrary degree-of-polymerization distributions. The program we started from could already realize the uniform/flat distribution within a range of acceptable degree-of-polymerization values. The criterion we succesfully developed permitted us to realize further the: (i) truncated Gaussian, (ii) truncated bimodal Gaussian, (iii) truncated double Gaussian and (iv) Schulz-Zimm distribution. More importantly, in addition to these analytical distributions we also successfully rendered simulations with tabulated, non-analytical distributions, provided as sets of points through files. The new criterion is not expressed in terms of ratios of Boltzmann-like factors of chemical energies, derived from the relative chemical potential functions proposed by the article of reference. Instead, it is much simpler, less time consuming computationally, and it only needs knowledge of the unnormalized target distribution. We implemented it in the simulation code and obtained excellent results from all tests we performed on melts of linear polyethylene. \pagebreak Finally, following the spirit of the article of reference, we introduce the respective chemical potentials of the newly proposed distributions just for thoroughness. The case of the tabulated distributions is not included in this as unnecessary and not easily realizable.	en
heal.abstract	Η δυνατότητα ελέγχου και ρύθμισης της κατανομής μοριακού βάρους/μήκους/βαθμού πολυμερισμού ενός πολυμερικού υλικού είναι εξαιρετικά σημαντική για τις εφαρμογές. Αυτό δηλώνεται de facto και από τον μεγάλο αριθμό των προσφάτως δημοσιευμένων επιστημονικών άρθρων που προτείνουν πειραματικές διαδικασίες για τον έλεγχο αυτής της κατανομής. Η ρύθμιση μιας επιθυμητής κατανομής για το σύστημα μας επιτρέπει την ρύθμιση των φυσικών και ρεολογικών χαρακτηριστικών του πολυμερούς, από την μηχανική αντοχή και επεξεργασιμότητά του έως πολλά στοιχεία για την συμπεριφορά της μικροφάσης συμπολυμερούς block, επιτρέποντας έτσι την ικανοποίηση διαφόρων απαιτήσεων περί προδιαγραφών. Κι όμως, η αντίστοιχη βιβλιογραφία υπολογιστικών τεχνικών δυστυχώς δεν μπορεί να θεωρηθεί το ίδιο πλούσια. Το άρθρο αναφοράς μας ήταν το: ''Variable Connectivity Method for the Atomistic Monte Carlo Simulation of Polydisperse Polymer Melts'' των Pant και Theodorou (1995), Macromolecules, 28(21). Αντλώντας έμπνευση από την θερμοδυναμική ανάλυσή τους πάνω στο στατιστικό σύνολο [NnPTμ*], το οποίο δύναται να περιγράψει πολυδιεσπαρμένα, πολυμερικά συστήματα, επιχειρήσαμε -στη βάση ενός ατομιστικού μοντέλου Monte Carlo το οποίο χρησιμοποιεί κινήσεις μεταβολής της συνδεσιμότητας- να αναπτύξουμε ένα νέο κριτήριο Metropolis που θα μας επέτρεπε να υποχρεώσουμε το σύστημα να ακολουθήσει την οποιαδήποτε επιλεγμένη κατανομή βαθμών πολυμερισμού. Το αρχικό μας πρόγραμμα μπορούσε από πριν να υλοποιήσει την ομοιόμορφη κατανομή εντός ενός εύρους αποδεκτών βαθμών πολυμερισμού. Το κριτήριο που αναπτύ- ξαμε μας επέτρεψε επιτυχώς να υλοποιήσουμε περαιτέρω: (1) την αποκομμένη Gaussian, (2) την αποκομμένη bimodal Gaussian, (3) την αποκομμένη double Gaussian και (4) την Schulz-Zimm κατανομή. Πέραν αυτών των αναλυτικών κατανομών, πραγματοποιήσαμε, το ίδιο επιτυχημένα, προσομοιώσεις με πινακοποιημένες, μη αναλυτικές κατανομές που μας δόθηκαν ως σημεία μέσω αρχείων. Το νέο κριτήριο δεν εκφράζεται με λόγους όρων Boltzmann χημικών ενεργειών που θα μπορούσαν να εξαχθούν από τα σχετικά χημικά δυναμικά που προτείνονται στο άρθρο αναφοράς. Αντ' αυτού, είναι πολύ πιο απλό, καταναλώνει λιγότερο υπολογιστικό χρόνο και χρειάζεται μονάχα γνώση της μη κανονικοποιημένης, επιθυμητής κατανομής. Το εντάξαμε στον κώδικα των προσομοιώσεων και πήραμε εξαιρετικά αποτελέσματα από όλους τους ελέγχους που πραγματοποιήσαμε σε τήγματα γραμμικού πολυαιθυλενίου. Στο τέλος, ακολουθώντας το πνεύμα του άρθρου αναφοράς, παρουσιάζουμε, μονάχα για πληρότητα, τα αντίστοιχα χημικά δυναμικά των υλοποιημένων κατανομών. Τα χημικά δυναμικά των πινακοποιημένων κατανομών δεν περιλαμβάνονται, καθώς η εύρεσή τους θεωρείται περιττή και όχι εύκολα υπολογίσιμη.	el
heal.advisorName	Θεοδώρου, Δώρος	el
heal.advisorName	Theodorou, Doros	en
heal.committeeMemberName	Κοντού, Ευαγγελία	el
heal.committeeMemberName	Χαριτίδης, Κώστας	el
heal.committeeMemberName	Charitidis, Costas	en
heal.committeeMemberName	Kontou, Evagelia	en
heal.academicPublisher	Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο. Σχολή Χημικών Μηχανικών	el
heal.academicPublisherID	ntua
heal.fullTextAvailability	false