Υπολογισμός συντελεστών διάχυσης μικρών μορίων σε υαλώδη πολυμερή

Ασλάνης, Δήμος; Aslanis, Dimos

dc.contributor.author	Ασλάνης, Δήμος	el
dc.contributor.author	Aslanis, Dimos	en
dc.date.accessioned	2022-12-09T11:22:04Z
dc.date.available	2022-12-09T11:22:04Z
dc.identifier.uri	https://dspace.lib.ntua.gr/xmlui/handle/123456789/56392
dc.identifier.uri	http://dx.doi.org/10.26240/heal.ntua.24090
dc.rights	Default License
dc.subject	Επιστήμη Πολυμερών	el
dc.subject	Μοριακές Προσομοιώσεις	el
dc.subject	Συντελεστής Διάχυσης	el
dc.subject	Ιεραρχική Μοντελοποίηση	el
dc.subject	Κινητικό Monte Carlo	el
dc.subject	Polymer Science	en
dc.subject	Molecular Simulations	en
dc.subject	Diffusion Coefficient	en
dc.subject	Hierarchical Methods	en
dc.subject	Kinetic Monte Carlo	en
dc.title	Υπολογισμός συντελεστών διάχυσης μικρών μορίων σε υαλώδη πολυμερή	el
heal.type	bachelorThesis
heal.classification	Επιστήμη Υλικών	el
heal.classification	Υπολογιστικές Μέθοδοι	el
heal.classification	Επιστήμη Πολυμερών	el
heal.classification	Μοριακές Προσομοιώσεις	el
heal.language	el
heal.access	free
heal.recordProvider	ntua	el
heal.publicationDate	2022-07-06
heal.abstract	Το φαινόμενο της διάχυσης μικρών μορίων σε υαλώδη άμορφα πολυμερή αποτελεί ένα αντικείμενο με ιδιαίτερο τεχνολογικό ενδιαφέρον. Σε αυτή την εργασία εφαρμόζεται μία ιεραρχική μέθοδος υπολογισμού του συντελεστή αυτοδιάχυσης οξυγόνου σε άμορφο ατακτικό πολυστυρένιο, η οποία βασίζεται σε βασικές αρχές μοριακών αλληλεπιδράσεων. Η μέθοδος αυτή μπορεί να διακριθεί σε τρία βασικά βήματα. Στο πρώτο βήμα πραγματοποιείται μία γεωμετρική ανάλυση σε ακινητοποιημένο υαλώδες πολυμερές, όπου υπολογίζονται συστάδες προσβάσιμου όγκου στις οποίες μπορεί να χωρέσει μία σφαίρα δεδομένης ακτίνας και έτσι να ανακτηθούν αρχικές εκτιμήσεις για τις περιοχές όπου μπορεί να κινηθεί ένα μικρό μόριο που διαχέεται στο πολυμερές. Στο δεύτερο βήμα χρησιμοποιούνται οι αρχικές εκτιμήσεις της γεωμετρικής ανάλυσης και εφαρμόζεται η θεωρία μεταβατικών καταστάσεων για την εύρεση της τροχιάς διαχυτικών αλμάτων και τον υπολογισμό του ρυθμού τους. Στο τρίτο βήμα υπολογίζεται ο συντελεστής αυτοδιάχυσης μέσω εφαρμογής κινητικής προσομοίωσης Monte Carlo μακρών αλληλουχιών μεταβάσεων μεταξύ των καταστάσεων που υπολογίσθηκαν από το προηγούμενο βήμα. Η παραπάνω ανάλυση εφαρμόστηκε στην περίπτωση όπου το διαχεόμενο μόριο κινείται σε ένα πλήρως άκαμπτο πολυμερές, και στην περίπτωση όπου μπορούν να κινούνται τα άτομα του πολυμερούς σε ακτίνα 9 Å γύρω από το κέντρο του διαχεόμενου μορίου. Βρέθηκε πως η ευκαμψία των ατόμων του πολυμερούς είναι σημαντικός παράγοντας για τη διάχυση του μορίου, και η τιμή του συντελεστή διάχυσης που υπολογίσθηκε μέσω αυτής της μεθόδου βρίσκεται σε ικανοποιητική εγγύτητα προς την αντίστοιχη πειραματική τιμή.	el
heal.abstract	The diffusion of small molecules in glassy amorphous polymers is of great technological interest. In this thesis, a hierarchical method is implemented to calculate the self-diffusion coefficient of oxygen in amorphous atactic polystyrene at room temperature from molecular- level geometry and interactions. The method entails three basic steps. In the first step a geometric analysis of static model configurations of the glassy polymer is conducted to identify clusters of accessible volume that are capable of admitting a spherical probe of given radius. This geometric analysis yields initial estimates for the pathways followed by a small penetrant in the course of its transport through the polymer. In a second step, these initial estimates are used as input to an energetic analysis based on transition state theory, to identify the trajectories of elementary jumps executed by the penetrant between sorption states in the polymer matrix and calculate the rate constants of these jumps. In the third step the self-diffusion coefficient of the penetrant is computed through kinetic Monte Carlo simulations of long sequences of jumps between the sorption states calculated in the previous step. The analysis outlined above was applied first assuming that the penetrant molecule moves in a motionless polymer matrix, and then allowing motions of the polymer matrix atoms within a 9 Å radius from the penetrant molecule. It was found that the flexibility of the polymer matrix plays a very important role in determining the penetrant diffusivity. The value of the self-diffusivity computed for oxygen in glassy atactic polystyrene through this method is satisfactorily close to experimentally measured value.	en
heal.advisorName	Θεοδώρου, Θεόδωρος	el
heal.advisorName	Theodorou, Doros	en
heal.committeeMemberName	Καβουσανάκης, Μιχαήλ	el
heal.committeeMemberName	Παππά, Αθηνά	el
heal.academicPublisher	Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο. Σχολή Χημικών Μηχανικών. Τομέας Επιστήμης και Τεχνικής των Υλικών (ΙΙΙ)	el
heal.academicPublisherID	ntua
heal.numberOfPages	90 σ.	el
heal.fullTextAvailability	false