Μελέτη και βελτιστοποίηση της διεργασίας παρασκευής καινοτόμων  υδρογελών φυσικών βαθέως ευτηκτικών διαλυτών - χιτοζάνης με ενσωματωμένο εκχύλισμα ελιάς

Ντιρογιάννη, Αγγελική; Ntirogianni, Angeliki

dc.contributor.author	Ντιρογιάννη, Αγγελική	el
dc.contributor.author	Ntirogianni, Angeliki	en
dc.date.accessioned	2023-02-01T11:55:07Z
dc.date.available	2023-02-01T11:55:07Z
dc.identifier.uri	https://dspace.lib.ntua.gr/xmlui/handle/123456789/57024
dc.identifier.uri	http://dx.doi.org/10.26240/heal.ntua.24722
dc.rights	Default License
dc.subject	Χιτοζάνη	el
dc.subject	Υδρογέλη	el
dc.subject	Φυσικοί βαθέως ευτηκτικοί διαλύτες	el
dc.subject	Χλωριούχος χολίνη	el
dc.subject	Γαλακτικό οξύ	el
dc.subject	Chitosan	en
dc.subject	Hydrogel	en
dc.subject	Natural deep eutectic solvents	en
dc.subject	Choline chloride	en
dc.subject	Lactic acid	en
dc.title	Μελέτη και βελτιστοποίηση της διεργασίας παρασκευής καινοτόμων υδρογελών φυσικών βαθέως ευτηκτικών διαλυτών - χιτοζάνης με ενσωματωμένο εκχύλισμα ελιάς	el
dc.title	Study and optimization of the process for the preparation of innovative hydrogels of natural deep eutectic solvents - chitosan with integrated olive extract	en
heal.type	bachelorThesis
heal.classification	Οργανική Χημεία	el
heal.classification	Πράσινη Χημεία	el
heal.classification	Φαρμακευτική Χημεία	el
heal.classification	Χημική Μηχανική	el
heal.language	el
heal.access	free
heal.recordProvider	ntua	el
heal.publicationDate	2022-10-03
heal.abstract	Δεδομένου ότι σήμερα η χημική βιομηχανία αναζητά μεθόδους και μέσα για το σχεδιασμό πράσινων τεχνολογιών και βιώσιμων προϊόντων, η παρούσα εργασία κινείται στους άξονες της Πράσινης Χημείας, με σκοπό την παρασκευή καινοτόμων υδρογελών φυσικών βαθέως ευτηκτικών διαλυτών χιτοζάνης με ενσωματωμένο εκχύλισμα φύλλων ελιάς, φιλικών προς τον άνθρωπο και το περιβάλλον. Ειδικότερα, στην παρούσα διπλωματική εργασία οι υδρογέλες χιτοζάνης (CS) που συντέθηκαν με βαθέως ευτηκτικούς διαλύτες ως μέσα διάλυσης και ως παράγοντες διασύνδεσης, αξιολογήθηκαν ως προς την ικανότητά τους να προσροφούν διατροφικά λιπίδια και νερό από τον οργανισμό, με απώτερο στόχο τη χρήση τους σε διατροφικά συμπληρώματα για τον έλεγχο του σωματικού βάρους. Συγκεκριμένα, μελετήθηκε η ικανότητα διόγκωσης, συγκράτησης νερού, καθώς και η ικανότητα απορρόφησης ελαίου, προκειμένου να εντοπιστούν οι βέλτιστες αναλογίες των μεταβλητών αυτών και να πραγματοποιηθεί πλήρης χαρακτηρισμός. Στο πρώτο μέρος της εργασίας, συντέθηκαν δύο φυσικοί βαθέως ευτηκτικοί διαλύτες (NaDES). Ο πρώτος αποτελούταν από χλωριούχο χολίνη (ChCl) και γαλακτικό οξύ (LA) σε γραμμομοριακή αναλογία 1:2, ενώ ο δεύτερος συντέθηκε από γλυκόζη (Glu), γαλακτικό οξύ (LA) και νερό (W) σε γραμμομοριακή αναλογία 1:5:6.2. Μόνο το NaDES (ChCl:LA) χρησιμοποιήθηκε για την παρασκευή των υδρογελών κατά τον πειραματικό σχεδιασμό. Ακολούθως, έγινε η βελτιστοποίηση της διεργασίας παρασκευής των υδρογελών, με βάση τον πειραματικό σχεδιασμό (Design of Experiments – DoE) Box Benhken Design τριών παραγόντων, τριών επιπέδων (33). Ως εξαρτημένες μεταβλητές ορίστηκαν η ικανότητα διόγκωσης (R1), η ικανότητα συγκράτησης νερού (R2) και η απορρόφηση ελαίου (R3), ενώ ως ανεξάρτητες μεταβλητές μελετήθηκε η περιεκτικότητα του διαλύματος ChCl:LA (%v/v), η περιεκτικότητα της περιεχόμενης χιτοζάνης στην τελική υδρογέλη (%w/v) και η περιεκτικότητα του επιφανειοδραστικού παράγοντα Tween 80 (%v/v). Οι εξαρτημένες μεταβλητές αποτέλεσαν τις αποκρίσεις και στόχο ήταν η συσχέτισή τους με τις ανεξάρτητες μεταβλητές και η βελτιστοποίησή τους. Για τη μελέτη της ικανότητας διόγκωσης και συγκράτησης νερού χρησιμοποιήθηκε διάλυμα υδροχλωρικού οξέος (HCl) 0.1 Ν, pH 1.2 και θερμοκρασία 37oC, ενώ για την απορρόφηση ελαίου χρησιμοποιήθηκε ελαιόλαδο. Τελικά, η βέλτιστη σύσταση για την υδρογέλη που προέκυψε, η οποία, με βάση τη στατιστική μελέτη, έδινε ταυτόχρονα τις μέγιστες αποκρίσεις των εξαρτημένων μεταβλητών, αποτελούνταν από διάλυμα ChCl:LA περιεκτικότητας 7.00 %v/v, περιεκτικότητα χιτοζάνης στην τελική υδρογέλη 20.0 %w/v και περιεκτικότητα Tween 80 0.55 %v/v. Στη συνέχεια, μέσω φασματοσκοπίας υπερύθρου (FT-IR), πραγματοποιήθηκε δομικός χαρακτηρισμός της υδρογέλης βέλτιστης σύστασης, καθώς επίσης και των διαλυμάτων διαφορετικών περιεκτικοτήτων ChCl:LA και φυσικού μίγματος (απλή ανάμιξη των επιμέρους συστατικών), προκειμένου να προσδιοριστεί η επίδραση του νερού στη δομή των καθαρών διαλυτών, ενώ μετρήθηκε και η τιμή pH για όλα τα διαλύματα, ώστε να μελετηθεί η επίδραση της αραίωσης στην τιμή αυτή. Τέλος, η υδρογέλη βέλτιστης σύστασης που παρασκευάστηκε με διαλύτη και παράγοντα διασύνδεσης τόσο το φυσικό μίγμα όσο και το NaDES ChCl:LA αναλύθηκε μέσω κρυσταλλογραφίας ακτίνων Χ, προκειμένου να διερευνηθεί η κρυσταλλική τους δομή. Στο δεύτερο μέρος της εργασίας, πραγματοποιήθηκε εκχύλιση φύλλων ελιάς υποβοηθούμενη με υπερήχους, χρησιμοποιώντας ως εκχυλιστικά μέσα τους δύο βαθέως ευτηκτικούς διαλύτες που παρασκευάστηκαν (ChCl:LA και Glu:LA:W). Οι υδρογέλες με τα ενσωματωμένα εκχυλίσματα (E/ChCl:LA και E/Glu:LA) αξιολογήθηκαν ως προς την ικανότητα διόγκωσής τους, την ικανότητα συγκράτησης νερού, αλλά και την ικανότητα απορρόφησης ελαίου, έτσι ώστε να συγκριθούν με εκείνες που έχουν προκύψει με διαλύτη το καθαρό NaDES. Επιπλέον, τα E/ChCl:LA και E/Glu:LA αξιολογήθηκαν ως προς την αντιοξειδωτική τους δράση, μέσω της μεθόδου προσδιορισμού της ικανότητας δέσμευσης της ρίζας DPPH. Παρατηρήθηκε ότι υψηλότερη αντιοξειδωτική δράση παρουσιάζει το E:ChCl/LA με τιμές IC50 = 24.8, 16.3 και 13.1 μg εκχυλίσματος / mL διαλύματος στα 30, στα 60 και στα 90 min αντίστοιχα, ενώ το E:Glu/LA παρουσιάζει χαμηλότερη αντιοξειδωτική δράση με τιμές IC50 = 25.9, 19.6 και 16.7 μg εκχυλίσματος / mL διαλύματος στους αντίστοιχους χρόνους. Τέλος, το E:ChCl/LA, καθώς και η υδρογέλη βέλτιστης σύστασης που παρασκευάστηκε με διαλύτη και παράγοντα διασύνδεσης το εκχύλισμα αξιολογήθηκαν ως προς την αναστολή της λιπιδικής υπεροξείδωσης (ΑΑΡΗ), με το E:ChCl/LA να παρουσιάζει ανασταλτική δράση με ποσοστό 77.2% και η υδρογέλη 69.0%.	el
heal.abstract	Given that today the chemical industry is looking for methods and tools for the design of green technologies and sustainable products, this work moves along the lines of Green Chemistry, aiming at the preparation of innovative hydrogels of natural deep eutectic chitosan solvents with integrated olive leaf extract, friendly to humans and the environment. In particular, in this thesis, chitosan hydrogels (CS) synthesized with deep eutectic solvents as dissolution media and as cross-linking agents were evaluated for their ability to adsorb dietary lipids and water from the body, with the ultimate aim of using them in dietary supplements for weight control. More specifically, the ability to swell, water retention, and oil absorption capacity were studied in order to identify the optimal proportions of these variables and to perform a complete characterisation. Firstly, two natural deep eutectic solvents (NaDES) were synthesized. The first one consisted of choline chloride (ChCl) and lactic acid (LA) in a 1:2 linear ratio, while the second one was synthesized from glucose (Glu), lactic acid (LA) and water (W) in a linear ratio of 1:5:6.2. Only the first NaDES (ChCl:LA) was used to prepare the hydrogels in the experimental design. Subsequently, the optimization of the hydrogel preparation process was carried out based on the three-factor, three-level Benhken Design of Experiments (DoE) Box Benhken Design (33). The swelling ratio (R1), water retention ratio (R2) and oil absorption (R3) were defined as dependent variables, while the ChCl:LA solution content (%v/v), the content of chitosan content in the final hydrogel (%w/v) and the content of the surfactant Tween 80 (%v/v) were studied as independent variables. The dependent variables were the responses and the aim was to correlate them with the independent variables and to optimize them. A 0.1 N hydrochloric acid (HCl) solution, pH 1.2 and temperature 37oC was used to study the swelling and water retention capacity, while olive oil was used for oil absorption. Finally, the optimum composition for the resulting hydrogel, which, based on the statistical study, simultaneously gave the maximum responses of the dependent variables, consisted of ChCl:LA solution of 7.00 %v/v, chitosan content in the final hydrogel of 20.0 %w/v and Tween 80 content of 0.55 %v/v. As a result, structural characterization of the hydrogel of optimal composition, as well as of the solutions of different ChCl:LA contents and natural mixture (simple mixing of the individual components) was carried out by means of infrared spectroscopy (FT-IR), in order to determine the effect of water on the structure of the pure solvents, and the pH value was also measured for all solutions in order to study the effect of dilution on this value. Finally, the hydrogel of optimal composition prepared with both the natural mixture and NaDES ChCl:LA solvent and cross-linking agent was analyzed by X-ray crystallography to investigate their crystal structure. Secondly, ultrasound-assisted extraction of olive leaves was performed using as extractants the two deep eutectic solvents prepared (ChCl:LA and Glu:LA:W). The hydrogels with the incorporated extracts (E/ChCl:LA and E/Glu:LA) were evaluated in terms of their swelling ratio, water retention ratio and oil absorption capacity, in order to compare them with those obtained with pure NaDES as solvent. In addition, E/ChCl:LA and E/Glu:LA were evaluated for their antioxidant activity by means of the DPPH radical binding capacity determination method. It was observed that E:ChCl/LA exhibited higher antioxidant activity with IC50 values = 24.8, 16.3 and 13.1 μg of extract/mL of solution at 30, 60 and 90 min respectively, while E:Glu/LA exhibited lower antioxidant activity with IC50 values = 25.9, 19.6 and 16.7 μg of extract/mL of solution at the respective times. Finally, E:ChCl/LA, as well as the hydrogel of optimal composition prepared with solvent and cross-linking agent extract were evaluated for the inhibition of lipid peroxidation (AAPH), with E:ChCl/LA showing an inhibitory activity of 77.2% and hydrogel 69.0%.	en
heal.advisorName	Δέτση, Αναστασία	el
heal.committeeMemberName	Παυλάτου, Ευαγγελία	el
heal.committeeMemberName	Παπαδόπουλος, Γεώργιος	el
heal.academicPublisher	Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο. Σχολή Χημικών Μηχανικών. Τομέας Χημικών Επιστημών (I)	el
heal.academicPublisherID	ntua
heal.numberOfPages	137 σ.	el
heal.fullTextAvailability	false