Πειράματα βαθμονόμησης για μετρήσεις συγκεντρώσεων ραδονίου στον αέρα με χρήση προσροφητικών υλικών και υγρών σπινθηριστών

Abstract

Μία από τις δύο κυριότερες παθητικές βραχυ-μεσοπρόθεσμες μεθόδους για τη μέτρηση συγκέντρωσης Ραδονίου στην ατμόσφαιρα, η οποία χρησιμοποιείται με επιτυχία από τα τέλη της δεκαετίας του '80 είναι η μέθοδος του ενεργού άνθρακα. Η μέθοδος διερευνήθηκε πειραματικά για πρώτη φορά με επάρκεια από τον George (1984). Κατά τον George (1984) ο άνθρακας που έχει προσροφήσει Ραδόνιο μπορεί να μετρηθεί σε ανιχνευτή φωτονίων. Από το αποτέλεσμα της μέτρησης με κατάλληλη βαθμονόμηση μπορεί να προκύψει η συγκέντρωση του Ραδονίου στο χώρο από όπου ο ενεργός άνθρακας προσρόφησε το αέριο αυτό. Μία παραλλαγή της μεθόδου που εξελίχθηκε στη συνέχεια, από διάφορους, μέσα στη δεκαετία του '90, χρησιμοποιεί υγρό σπινθηριστή για τη μέτρηση της ακτινοβολίας του προσροφηθέντος στον ενεργό άνθρακα Ραδόνιο. Η παραλλαγή αυτή διερευνήθηκε πειραματικά με επάρκεια κυρίως από τον Canoba (1999). Και οι δύο παραλλαγές αποτελούν απλές, χαμηλού κόστους εφαρμογές μέτρησης της συγκέντρωσης του Ραδονίου κυρίως σε εσωτερικούς χώρους κατάλληλες για ένα αρκετά μεγάλο εύρος συγκεντρώσεων. Ο ενεργός άνθρακας με τη μέθοδο του George (1984), χρησιμοποιείται για την εκτίμηση της μέσης συγκέντρωσης του Ραδονίου για περίοδο λίγων (συνήθως 3-7) ημερών. Ο ενεργός άνθρακας με τη μέθοδο του Canoba (1999), χρησιμοποιείται για την εκτίμηση της μέσης συγκέντρωσης του Ραδονίου για περίοδο λίγων (συνήθως 2-3) ημερών. Οι δύο μέθοδοι εξαιτίας του χαμηλού κόστους τους και της ικανοποιητικής τους ακρίβειας έχουν επιτυχημένη πρακτική εφαρμογή για μεγάλης κλίμακας έρευνες, όπου δεν μπορούν να χρησιμοποιούνται περίπλοκες και ακριβές ενεργητικές τεχνικές συνεχών μετρήσεων υψηλής ακρίβειας. Δεδομένης της επιτυχίας των παθητικών ανιχνευτών Ραδονίου με ενεργό άνθρακα, από όσο φαίνεται να είναι γνωστό από τη δημοσιευμένη βιβλιογραφία, η έρευνα για εναλλακτικά του ενεργού άνθρακα προσροφητικά υλικά που πιθανόν να είναι κατάλληλα για ανιχνευτές Ραδονίου είναι περιορισμένη. O Paschalides (2010) έδειξε ότι τέτοια εναλλακτικά προσροφητικά υλικά μπορούν να είναι οι συνθετικοί ζεόλιθοι και τα silica gel. Ορισμένοι τύποι από αυτά τα προσροφητικά υλικά δοκιμάσθηκαν και αποδείχθηκαν αποτελεσματικά με τη μέθοδο του George (1984). Στόχος της παρούσης Διπλωματικής Εργασίας ήταν να διερευνηθεί πειραματικά η δυνατότητα συγκρότησης ανιχνευτών Ραδονίου με προσροφητικά υλικά όπως ο ζεόλιθος και δευτερευόντως το silica gel, με τη μέθοδο του Canoba (1999), που να λειτουργούν με παρόμοιο τρόπο όπως οι αντίστοιχοι ανιχνευτές ενεργού άνθρακα και να συγκριθεί η απόδοσή τους με τους αντίστοιχους ανιχνευτές ενεργού άνθρακα. Για τα πειράματα χρησιμοποιήθηκαν συνθετικoί ζεόλιθοι με μέγεθος πόρων 0.5 nm και 1 nm, ενεργός άνθρακας εμπορίου (χύμα), και silica gel blue. Τα πειράματα έκθεσης έγιναν εντός θαλάμου Ραδονίου, σε βαθμονομημένες συγκεντρώσεις Ραδονίου, υπό ελεγχόμενες συνθήκες θερμοκρασίας και σχετικής υγρασίας, όπου ως ανιχνευτές χρησιμοποιήθηκαν πλαστικά ανοιχτά φιαλίδια υγρού σπινθηρισμού τυπικής γεωμετρίας 20 mL, που το κάθε ένα περιείχε μάζα 4g από έναν από τους τέσσερις δοκιμαζόμενους προσροφητές. Η ποσότητα του Ραδονίου που δεσμεύεται στη μάζα του κάθε προσροφητικού υλικού καθορίσθηκε μετρώντας την ακτινοβολία που προέρχεται από τις διασπάσεις των θυγατρικών του Ραδονίου με τη μέθοδο του υγρού σπινθηρισμού. Για το σκοπό αυτό δοκιμάσθηκαν δύο είδη υγρών σπινθηριστών: Ο υγρός σπινθηριστής τύπου Insta-Fluor Plus, και ο υγρός σπινθηριστή της σειράς Ultima Gold. Οι σπινθηριστές δοκιμάσθηκαν και αραιωμένοι με μεθανόλη και αιθανόλη σε διάφορες αναλογίες όγκων. Τα πειραματικά αποτελέσματα έδειξαν ότι τα εκτιμώμενα κατώτερα όρια ανίχνευσης συγκεντρώσεων Ραδονίου προέκυψαν -όπως και αναμένονταν– αρκετά υψηλότερα σε σύγκριση με αυτά του ενεργού άνθρακα. Πιο αποδοτικό από τα δύο υλικά αλλά όχι ικανοποιητικά κοντά σε συμπεριφορά με τον ενεργό άνθρακα, εμφανίζεται ο συνθετικός ζεόλιθος με μέγεθος πόρων 1 nm. Επομένως, τέτοιοι ανιχνευτές με συνθετικό ζεόλιθο μπορούν να αποτελέσουν μια απλή και χαμηλού κόστους διάταξη παθητικής μέτρησης σχετικά υψηλών συγκεντρώσεων Ραδονίου στην ατμόσφαιρα.

One of the most effective passive integrating methods for short-term measuring of Radon concentrations in air, which has been used with success since the late 80's is the one employing active carbon (or activated charcoal) canisters. This method has been experimentally documented by George (1984). According to this study, Radon, which has been adsorbed by the activated carbon, can be measured by the photons emitted by its daughters, with the use of a scintillator detector. Measurements following a suitable calibration can be used to determine the levels of Radon in the environment, where activated carbon has been exposed. A variation of this method, which includes the use of a liquid scintillator so as to measure Radon adsorbed in the activated carbon, has been tested over the 90's by numerous researchers. This alternative has been validated mainly by Canoba (1999). Both method variations are rather simple, accurate and of low-cost, thus they have been used for indoor Radon detection of wide concentration ranges. According to George's variation, activated carbon can be used in order to determine the average Radon levels for a short-term exposure of detectors (circa 3-7 days), while according to Canoba's, the exposure time should be somewhat shorter (about 2-3 days). Both George's and Canoba's ways of indoor Radon detection have been successfully employed for Radon surveys, where complex and expensive continuous techniques (which are of a higher accuracy) cannot be used easily. Given the fact that, according to studies so far, passive integrating methods for Radon detection, using activated carbon are rather successful, the research for other suitable Radon adsorbing materials is quite limited. However, Paschalides (2010) has proved that both zeolite molecular sieve and silica gel, can be used instead of activated carbon. These adsorbents have been tested with George's variation, and as it turned out they effectively predicted Radon concentrations. The main scope of this Dissertation was to examine, if it is possible to fashion Radon detectors using adsorbents like zeolite molecular sieve and silica gel, which will be able to perform in a similar way to the ones with activated carbon, using Canoba's variation. For this purpose a series of experiments have been held out using zeolite molecular sieve with pore sizes of 0.5 nm and 1 nm, bulk commercial granulated activated carbon (GAC) and silica gel blue. The detectors were set-up in standard 20 mL liquid scintillation vials. Each detector contained 4 g of a tested adsorbent. The vials have been exposed in a Radon chamber, with precisely calibrated concentrations of Radon, and at controlled levels of temperature and relative humidity. The adsorbed Radon was detected using liquid scintillation to count the -a particles which were emitted by Radon and its daughters. Two types of liquid scintillators have been tested: Insta-Fluor Plus, and Ultima Gold. The scintillators were also tested dilluted with methanol or ethanol at various proportions per volume. According to the results obtained, it was concluded that the efficiency of the detectors set with zeolite was, as expected, found lower than that of similar detectors with activated carbon. Comparing zeolite molecular sieve with pore size 1 nm and silica gel, the former was found to perform better but not close to the performance of activated carbon. Consequently, such detectors with zeolite molecular sieve can be used as a simple and low-cost passive integrating method for measuring relatively high Radon concentrations in air.