Φωτοκαταλυτική αποικοδόμηση υγρών ρύπων με χρήση TiO2 νάνο-υλικών-Βελτιστοποίηση πρωτοκόλλου φωτοκαταλυτικών μετρήσεων

Νικολάου, Ζωή

dc.contributor.author	Νικολάου, Ζωή	el
dc.date.accessioned	2020-11-03T10:21:50Z
dc.date.available	2020-11-03T10:21:50Z
dc.identifier.uri	https://dspace.lib.ntua.gr/xmlui/handle/123456789/51773
dc.identifier.uri	http://dx.doi.org/10.26240/heal.ntua.19471
dc.rights	Default License
dc.subject	Διοξείδιο του τιτανίου	el
dc.subject	Πρόσμειξη με άζωτο	el
dc.subject	Φωτοκατάλυση	el
dc.subject	Μέθοδος Taguchi	el
dc.subject	Φωτοκαταλυτικό πρωτόκολλο	el
dc.subject	Titanium dioxide	en
dc.subject	Nitrogen doping	en
dc.subject	Photocatalysis	en
dc.subject	Taguchi Method	en
dc.subject	Photocatalytic protocol	en
dc.title	Φωτοκαταλυτική αποικοδόμηση υγρών ρύπων με χρήση TiO2 νάνο-υλικών-Βελτιστοποίηση πρωτοκόλλου φωτοκαταλυτικών μετρήσεων	el
dc.title	Photocatalytic degradation of organic pollutants with the use of TiO2 nanoparticles-Optimization of the photocatalytic protocol	en
dc.contributor.department	Τομέας Ι-Εργαστήριο Γενικής Χημείας	el
heal.type	bachelorThesis
heal.classification	Φωτοκατάλυση	el
heal.classification	Χημική Μηχανική	el
heal.classification	Νανοϋλικά	el
heal.language	el
heal.access	free
heal.recordProvider	ntua	el
heal.publicationDate	2020-07-17
heal.abstract	Το διοξείδιο του τιτανίου (TiO2) αποτελεί ένα από τα πιο ευρέως μελετώμενα οξείδια μετάλλων των τελευταίων ετών, κυρίως λόγω της πληθώρας εφαρμογών που προσφέρει. Η φωτοκατάλυση αποτελεί, επίσης, μια διεργασία που κερδίζει συνεχώς έδαφος για επεξεργασία υγρών αποβλήτων και επικίνδυνων ενώσεων, που σε συνδυασμό με το διοξείδιο του τιτανίου επιτυγχάνονται υψηλά ποσοστά αποικοδόμησης και διαχείρισης ρύπων. Στην παρούσα διπλωματική εργασία αρχικά έγινε σύνθεση σκόνης διοξειδίου του τιτανίου τροποποιημένης με άζωτο (N-TiO2) με την μέθοδο sol-gel και στην συνέχεια έγινε χαρακτηρισμός αυτής με φασματοσκοπικές μεθόδους, Περίθλαση ακτινών Χ (XRD), Ηλεκτρονικό μικροσκόπιο σάρωσης (SEM), Φασματοσκοπία Raman (micro-Raman) και Φασματοσκοπία υπεριώδους- ορατού (Uv-Vis). Ακολούθως, για να δοκιμαστεί η ικανότητα της σκόνης να αποικοδομεί επικίνδυνες τοξικές ενώσεις έγιναν φωτοκαταλυτικές δοκιμές υπό ορατό φώς σε ειδικά σχεδιασμένο φωτοκαταλυτικό αντιδραστήρα. Παράλληλα, με τη βοήθεια μεθόδου στατιστικής επεξεργασίας πειραματικών αποτελεσμάτων (Taguchi methods) συντάχθηκαν 9 πειράματα (L9) με σκοπό να εξεταστούν οι παράγοντες που επηρεάζουν τη φωτοκαταλυτική δράση των συντεθειμένων νανοϋλικών. Κύριος στόχος, λοιπόν, της παρούσας εργασίας αποτελεί η πρόταση και σύνταξη συγκεκριμένου πρωτοκόλλου φωτοκαταλυτικών μετρήσεων για τροποποιημένα σωματίδια TiO2. Από τον χαρακτηρισμό της σκόνης N-doped TiO2 μέσω XRD και micro-Raman εξάχθηκαν πληροφορίες για την μορφή κρυσταλλικότητας και εκτιμήθηκε το μέσο μέγεθος νανοκρυσταλλιτών. Κατά τη μελέτη της κρυσταλλικότητας εμφανίζεται κυρίως η μορφή ανατάση σε ποσοστό 65 % και σε 35 % η μορφή του ρουτιλίου. Το μέσο μέγεθος νανοκρυσταλλιτών ορίζεται στα 17,25 nm. Ακόμη, μέσω SEM έγινε μελέτη της μορφολογίας της σκόνης με ταυτόχρονη στοιχειακή και ημιποσοτική ανάλυση της επιφάνειάς της. Η μορφολογία της σκόνης αποδείχτηκε ομοιογενής και έγινε ταυτοποίηση των στοιχείων τιτανίου και αζώτου. Τέλος, με φασματοσκοπία UV-Vis με σφαίρα ολοκλήρωσης, προσδιορίστηκε το ενεργειακό χάσμα το οποίο υπολογίστηκε στα 2,7 eV. Για τις φωτοκαταλυτικές δοκιμές διεξήχθησαν 9 συνολικά πειράματα τα οποία καθορίστηκαν μέσω της μεθόδου Taguchi για τον έλεγχο 4 παραγόντων (επιλογή του ρύπου, ποσότητα του καταλύτη προς τον ρύπο, απόσταση της ειδικής κυψελίδας από την πηγή ακτινοβόλησης, χρονικό πρωτόκολλο), με 3 επίπεδα τιμών/επιλογών ο καθένας. Σε διαφορετική περίπτωση η πλήρης μελέτη όλων των δυνατών συνδυασμών θα απαιτούσε τη διεξαγωγή 3 4 = 81 πειραμάτων. Από αυτά προέκυψαν συμπεράσματα σχετικά με τον τρόπο με τον οποίο επηρεάζει την τελική αποικοδόμηση του ρύπου η κάθε παράμετρος, ποιοτικά και ποσοτικά. Η παράμετρος που αποδείχθηκε ότι επηρεάζει σε μεγαλύτερο ποσοστό την αποικοδόμηση του ρύπου ήταν η επιλογή του ρύπου με ποσοστό 52,21 %, αμέσως μετά η ποσότητα του καταλύτη με ποσοστό 28,78 % και οι υπόλοιποι 2 παράγοντες επηρεάζουν σχεδόν ελάχιστα με παραπλήσιο ποσοστό, κοντά στο 10 %. VII Κατέστη έτσι δυνατή η βελτιστοποίηση της όλης φωτοκαταλυτικής διεργασίας, καθώς και ο καθορισμός των βέλτιστων συνθηκών για τις φωτοκαταλυτικές δοκιμές. Το φωτοκαταλυτικό πρωτόκολλο το οποίο προέκυψε από όλη την στατιστική επεξεργασία με σκοπό τα αποτελέσματα να είναι συνδεδεμένα όσο γίνεται με τη δράση του καταλύτη, οδήγησε στις ακόλουθες βέλτιστες συνθήκες: Χρήση ρύπου Rhodamine B, ποσότητα καταλύτη 1 g/l ρύπου, απόσταση κυψελίδας από πηγή ακτινοβόλησης 15 cm και συνολικός χρόνος ακτινοβόλησης 150 min με λήψη δείγματος ανά 30 min. Το εν λόγω φωτοκαταλυτικό πρωτόκολλο, έπειτα από επαλήθευση, οδήγησε σε τελική αποικοδόμηση 60 %, αποδεικνύοντας την φωτοκαταλυτική δράση του καταλύτη N-doped TiO2 καθώς και την επιτυχία του προτεινόμενου πρωτοκόλλου αφού παρουσιάζει μειωμένη φωτοκαταλυτική δράση του καταλύτη σε σχέση με άλλες έρευνες, αποδεικνύοντας ότι άλλα φωτοκαταλυτικά πρωτόκολλα υπερεκτιμούσαν την δράση του.	el
heal.abstract	Titanium dioxide (TiO2) is one of the most widely studied metal oxides over the last few years, mainly due to the plethora of applications it offers. Photocatalysis is also a process that is constantly gaining ground in the treatment of wastewater and hazardous compounds, which with the use of titanium dioxide achieve high rates of decomposition and pollution management. In the present diploma thesis, nitrogen-modified titanium dioxide (N-TiO2) powder was first synthetized by sol-gel method and then characterized by spectroscopic methods, X-Ray Diffraction (XRD), Scanning Electron Microscopy (SEM), Raman Spectroscopy (micro-Raman) and Ultraviolent Spectroscopy (UV-Vis). Subsequently, photocatalytic tests were performed on a specially designed photocatalytic reactor to test the ability of the powder to degrade hazardous toxic compounds. At the same time, with the help of Taguchi methods, 9 experiments (L9) were compiled in order to examine the factors that affect the photocatalytic activity of the composite nanomaterials. The main objective of this paper is to propose and compile a specific protocol for photocatalytic measurements for modified TiO2 particles. Information on the form of crystallinity was extracted from the characterization of N-doped TiO2 powder via XRD and micro-Raman and the mean size of nanocrystals was estimated. In the study of crystallinity, the form of anatase appears mainly, in 65% and only in 35% the form of rutile. The average size of nanocrystals is set at 17.25 nm. Also, there was an-analysis of the morphology of the powder by SEM with simultaneous elemental and semi-quantitative analysis of the surface. The morphology of the powder turned out to be homogeneous and the titanium and nitrogen elements were identified. Finally, with UV-Vis spectroscopy with a completion sphere, the energy gap was determined at 2.7 eV. For the photocatalytic tests, a total of 9 experiments were performed using the Taguchi method to control 4 selected parameters (pollutant selection, amount of catalyst to pollutant, distance of the special cell from the radiation source, time protocol), with 3 levels / options each. Otherwise, a full study of all possible combinations would require 34 = 81 experiments. In addition, conclusions were drawn regarding the way that each parameter affects the final degradation of the pollutant, in both quantitative and qualitative manner. The parameter that proved to affect the degradation of the pollutant to a greater extent was the choice of pollutant at 52.21%, immediately after the amount of catalyst at 28.78% and the other 2 factors affect almost slightly with a similar percentage, approximately at 10%. It has thus become possible to optimize the entire photocatalytic process, as well as to determine the optimal conditions for photocatalytic testing. The photocatalytic protocol that emerged from all the statistical processing in order the results be as relevant as possible to the action of the catalyst, led to the following optimal conditions: Use of Rhodamine B as a pollutant, amount of catalyst 1 g / l pollutant, cell distance from radiation source 15 cm and total irradiation time 150 min by sampling every 30 min. This photocatalytic protocol, after verification, led to a final degradation of 60%, proving the photocatalytic activity of the N-doped TiO2 catalyst as well as the success of the proposed protocol as it presents reduced photocatalytic action of the catalyst compared to other surveys, proving that other photocatalytic protocols overestimated its action.	en
heal.advisorName	Παυλάτου, Ευαγγελία	el
heal.committeeMemberName	Χαραλάμπους, Αικατερίνη	el
heal.committeeMemberName	Καρώνης, Δημήτριος	el
heal.committeeMemberName	Παυλάτου, Ευαγγελία	el
heal.academicPublisher	Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο. Σχολή Χημικών Μηχανικών. Τομέας Χημικών Επιστημών (I). Εργαστήριο Γενικής Χημείας	el
heal.academicPublisherID	ntua
heal.numberOfPages	109 σ.	el
heal.fullTextAvailability	false