Μελέτη της Διαχυτότητας του Βενζολίου στο Ζεόλιθο Σιλικαλίτη με στοχαστικές προσομοιώσεις

Abstract

Ο σκοπός της συγκεκριμένης διπλωματικής εργασίας είναι η μελέτη του συστήματος Σιλικαλίτη-1-Βενζολίου με μια στοχαστική προσομοίωση ,την Kinetic Monte Carlo, που θα οδηγήσει στο υπολογισμό του τανυστή διάχυσης D στους 300K.Η προσομοίωση KMC είναι ένας τυχαίος περίπατος σε ένα τρισδιάστατο πλέγμα καταστάσεων που έχει προκύψει από τη Θεωρία Μεταβατικής Κατάστασης.Ο ρυθμός μετάβασης μεταξύ αυτών των καταστάσεων από την ίδια θεωρία η οποία και περιγράφεται. Το βενζόλιο προσομοιώθηκε σαν τυχαίος περιπατητής που κινέιται στο πλέγμα και η κίνησή του καθορίζεται από τις σταθερές ρυθμού μετάβασης.Ο αλγόριθμος KMC βασίζεται στην θεώρηση ότι όλο το φαινόμενο της διάχυσης διέπεται από μια σταχαστική ανέλιξη Poisson.Οι τροχιές των μορίων δεν προκύπτουν ντετερμινιστικά αλλά στοχαστικά. Οι προσομοιώσεις αυτές έγιναν για διάφορες σταθερές ρυθμού που έχουν υπολογιστεί για διαφορετικά ατομιστικά μοντέλα Σιλικαλίτη-1.Τέλος καταλήγουμε σε συμπεράσματα για τη διάχυση και την μέθοδο που χρησιμοποιήθηκε.

The scope of this thesis is to study the system Silicallite-1-Benzene through a stochastic simulation, the Kinetic Monte Carlo, and as to calculate the diffusion tensor at 300K. The KMC simulation is a random walk in a three dimensional lattice of states which have been estimated by the Transition State Theory. The transition rates between these states have arisen from the same theory. Benzene is modeled as a random walker moving on the grid and the movement is determined by the transition rate constants. The KMC algorithm is based on the premise that the whole phenomenon of diffusion is governed by a stochastic Poisson process. The trajectories of particles do not result in deterministic but stochastic. The simulations were performed for different rate constants calculated for different atomistic models of Silicallite-1 (flexible or rigid). Finally we arrive at general conclusions on diffusion in Sillicalite-1 and on the method used to calculate the diffusivity.