Βαθμονόμηση δοχείων με ενεργό άνθρακα για τη μέτρηση συγκεντρώσεων ραδονίου σε εσωτερικούς χώρους

Abstract

Σε αυτήν την Διπλωματική Εργασία απασχολεί η βαθμονόμηση της τεχνικής μέτρησης της συγκέντρωσης του Ραδονίου που χρησιμοποιεί ενεργό άνθρακα και είναι δυνατόν να πληροφορεί για την επικρατούσα συγκέντρωση Ραδονίου στον ατμοσφαιρικό αέρα των εσωτερικών χώρων. Η τεχνική αυτή είναι παθητική – ολοκληρωτική, έχει μικρό κόστος και χρησιμοποιεί απλά υλικά και διατάξεις. Επιπλέον, απαιτεί βραχυ-μεσοπρόθεσμη έκθεση σε εσωτερικό ατμοσφαιρικό αέρα της τάξεως των 48 h. Πολλοί ερευνητές έχουν πραγματοποιήσει πειράματα προκειμένου να καθορίσουν τα χαρακτηριστικά προσρόφησης και κατακράτησης Ραδονίου στον ενεργό άνθρακα, ώστε αυτός να χρησιμοποιείται –μέσα σε μεταλλικά δοχεία- ως παθητικές – ολοκληρωτικές συσκευές για τη μέτρηση της συγκέντρωσης του Ραδονίου σε εσωτερικούς χώρους. Τα δοχεία αυτά είναι προφανώς απλά και φθηνά, και δεν χρειάζονται καμία συντήρηση. Με τα πειράματα αυτά διαπιστώθηκε ότι 150 – 200 g ενεργού άνθρακα, είναι αρκετά για να μετρήσουν τη συγκέντρωση Ραδονίου σε έναν εσωτερικό χώρο με βολικό και εύκολο τρόπο. Τα δοχεία τοποθετούνται στον εσωτερικό χώρο που ενδιαφέρει και αφήνονται εκεί (αλλοιώς "εκτίθενται") για περίπου 24 έως 72 h. Η συγκέντρωση του Ραδονίου στον εξεταζόμενο χώρο διαπιστώνεται από το πλήθος των θυγατρικών του που υπάρχουν στο εκτεθέν δοχείο μετά το τέλος της έκθεσης. Η μέθοδος όπως την επεξεργάσθηκε πειραματικά ο George (1984) παρουσιάζει ελάχιστο όριο ανίχνευσης Ραδονίου περί τα 10 Bqm-3 (~0.2 pCiL-1). Τα πειράματα έδειξαν ότι για σταθερή σχετική υγρασία, το πλήθος των θυγατρικών στα δοχεία με τον ενεργό άνθρακα είναι κατευθείαν ανάλογο με την μέση συγκέντρωση του Ραδονίου στο χώρο που αυτά εκτέθηκαν. Τα αποτελέσματα που δίνει η μέθοδος φαίνεται ότι γενικά είναι επαναλήψιμα με αβεβαιότητα εύρους το πολύ ±20%. Η αναφερόμενη αβεβαιότητα του ± 20% παρότι χαμηλή, κρίνεται ικανοποιητική διότι είναι μέσα στην μεταβλητότητα που παρουσιάζουν οι πραγματικές συγκεντρώσεις Ραδονίου μέσα στις κατοικίες. Η μέθοδος αυτή συγκρινόμενη με άλλες παθητικές μεθόδους παρουσιάζει βέβαια πλεονεκτήματα αλλά και μειονεκτήματα το κυριότερο των οποίων είναι ότι, αν η σχετική υγρασία του εσωτερικού χώρου είναι υψηλότερη από τη συνήθως επικρατούσα 40 – 50% για την ανθρώπινη άνεση, τότε οι προσροφητικές ικανότητες Ραδονίου για τον ενεργό άνθρακα μειώνονται με αποτέλεσμα να απαιτείται ειδική βαθμονόμηση. Οι προσροφητικές ιδιότητες του ενεργού άνθρακα, δεν επιτρέπουν την ομοιόμορφη ολοκλήρωση για τον υπολογισμό της μέσης συγκέντρωσης του Ραδονίου σε ένα χώρο στην χρονική έκταση της περιόδου έκθεσης. Η προφανής αιτία είναι ότι ο ενεργός άνθρακας εκτός από προσρόφηση παρουσιάζει και απελευθέρωση Ραδονίου. Διορθώσεις επίσης πρέπει να γίνονται και λόγω της ραδιενεργού διασπάσεως του προσροφηθέντος στον ενεργό άνθρακα Ραδονίου. Οπως όμως αποδείχθηκε, παρόλα τα προβλήματα, μπορεί να γίνει βαθμονόμηση μεταλλικών δοχείων με ενεργό άνθρακα προκειμένου να μετράται με αυτά η συγκέντρωση του Ραδονίου σε εσωτερικούς χώρους. Μάλιστα ο χρόνος έκθεσης των δοχείων αρκεί να είναι μόλις 48 h. Η υπηρεσία Environmental Protection Agency (Υπηρεσία Προστασίας Περιβάλλοντος) των Η.Π.Α (ΕPA-US) έχει προχωρήσει στην ποιοτικότερη τυποποίηση για τη βαθμονόμηση αυτή. Οι σχετικές πρότυπες διαδικασίες αναφέρονται στην έκθεση του Gray (1987). Παρόλη την πληρότητα της έκθεσης αυτής σε ότι αφορά τις αναγκαίες διαδικασίες βαθμονόμησης και τον αντίστοιχο ποιοτικό τους έλεγχο, δεν γίνεται ικανοποιητική αναφορά στις προκύπτουσες αβεβαιότητες. Το Εργαστήριο Πυρηνικής Τεχνολογίας του Εθνικού Μετσόβιου Πολυτεχνείου (ΕΠΤ-ΕΜΠ) διαθέτει πολλαπλές δυνατότητες υλικών και εξοπλισμού προκειμένου για την οργάνωση της βαθμονόμησης μεταλλικών δοχείων με ενεργό άνθρακα για τη μέτρηση συγκεντρώσεων Ραδονίου. Οπωσδήποτε αυτές οι δυνατότητες δεν είναι ταυτόσημες με εκείνες της υπηρεσίας EPA-US. Παρόλαυτά, σημειώνεται ότι με κανέναν τρόπο δεν λείπουν τα απολύτως απαραίτητα, δηλαδή διατίθενται ανιχνευτές Ιωδιούχου Νατρίου διαφόρων τύπων, κατάλληλες θωρακίσεις των ανιχνευτών, θάλαμοι Ραδονίου και τέλος πηγές 226Ra για τη δημιουργία συγκεντρώσεων Ραδονίου στους θαλάμους. Ο εξοπλισμός που είναι διαθέσιμος στο ΕΠΤ-ΕΜΠ, φαίνεται ότι επαρκεί με πληρότητα για την οργάνωση πειραμάτων βαθμονόμησης δοχείων με ενεργό άνθρακα. Από τη διαθέσιμη ποικιλία έγιναν οι κατάλληλες επιλογές εργαστηριακών συσκευών και υλικών, ώστε να γίνει δυνατό να πραγματοποιηθούν πειράματα βαθμονόμησης. Δύο από τα κριτήρια που χρησιμοποιήθηκαν για τις επιλογές αυτές είναι (α) η χρησιμοποίηση συσκευών και διατάξεων όσο το δυνατόν μικρότερης αγοραίας αξίας, προκειμένου να βελτιστοποιείται ο λόγος απόδοση προς κόστος, και (β) η ΦΟΡΗΤΟΤΗΤΑ της προκύπτουσας μετρητικής μεθόδου για τη μέτρηση συγκεντρώσεων Ραδονίου με μεταλλικά δοχεία με ενεργό άνθρακα. Ειδικά για τη φορητότητα επισημαίνεται ότι εξασφαλίζεται από δύο συνιστώσες της βαθμονόμησης: (α) τη φορητότητα των προτεινόμενων χρησιμοποιούμενων ανιχνευτών και (β) τη φορητότητα της προτεινόμενης λυόμενης θωράκισης. Ετσι με αυτές τις διαφοροποιήσεις είναι δυνατόν, μικρή εργαστηριακή ομάδα αποτελούμενη από ένα – δύο άτομα να μεταβαίνει στην ομάδα κατοικιών προς μέτρηση συγκέντρωσης Ραδονίου και επιτόπου μετά από μικρή παραμονή για την έκθεση των δοχείων (48 – 72 h) να προβαίνει στις σχετικές μετρήσεις χωρίς να εμπλέκονται εργαστηριακοί χώροι και σταθερές εγκαταστάσεις. Το πρωτόκολλο των πειραμάτων βαθμονόμησης (οι κανόνες δηλαδή της πειραματικής διαδικασίας βαθμονόμησης) που χρησιμοποιείται στο Εργαστήριο Πυρηνικής Τεχνολογίας ΕΜΠ παρουσιάζεται κατά τη σειρά των απαιτούμενων βημάτων. Σημαντικό βάρος δίνεται στην παρουσίαση του τρόπου που υπολογίζεται ο συντελεστής απόδοσης των ανιχνευτών Ιωδιούχου Νατρίου και ο ελάχιστος ανιχνευόμενος ρυθμός κρούσεων. Επίσης βάρος δίνεται στην εκτίμηση της συνολικής αβεβαιότητας του πρωτοκόλλου βαθμονόμησης. Τα πειράματα βαθμονόμησης των μεταλλικών δοχείων με ενεργό άνθρακα, πραγματοποιήθηκαν με βάση το υπόψιν πρωτόκολλο. Ο προφανής στόχος των πειραμάτων είναι ο προσδιορισμός δύο μεγεθών: του συντελεστή βαθμονόμησης CF και του κατώτατου ορίου ανίχνευσης συγκέντρωσης Ραδονίου (σε Bqm-3) LLD. Τα πειράματα σε ό,τι αφορά την έκθεση σχεδιάσθηκαν για να καλύψουν τις περισσότερες περιπτώσεις μετρήσεων. Χαρακτηριστικά αναφέρεται ότι έγιναν εκθέσεις 24 h και 48 h και κατασκευάσθηκαν διάφορες βαθμονομημένες συγκεντρώσεις Ραδονίου στην περιοχή 1 – 3 kBqm-3. Στο σύνολό τους τα πειράματα έγιναν στις ίδιες περιβαλλοντικές συνθήκες: τις περιβαλλοντικές συνθήκες του Εργαστηρίου. Με βάση αυτά τα πειράματα βαθμονόμησης μπορεί κανείς να πει με απόλυτη βεβαιότητα, ότι τα μεταλλικά δοχεία με ενεργό άνθρακα, μετά από έκθεση μπορούν οπωσδήποτε να δείξουν αν η συγκέντρωση Ραδονίου υπερβαίνει τη σύσταση των 200 Bqm-3 (90/143/EURATOM) και να προσδιορίσουν με ικανοποιητική ακρίβεια την τιμή της συγκέντρωσης αυτής.

Radon-222 (or simply Radon) is the heaviest naturally occurring gas with an atomic number of 86. It is one of the noble gases and chemically inert. Radon is generated within the natural radioactive chain of Uranium-238 and it decays to solid radioisotopes mainly by emitting a-particles. Considering the fact that Uranium-238 is a metal, which is usually found in the Earth's crust, it seems obvious that high values of radon concentration are expected to be met in soil gas. Radon concentrations are also detected in water springs and in environmental air outdoors. The concentrations outdoors typically range between 0 – 10 Bqm-3. However, radon concentrations indoors are much higher because of the low air exchange rate. Indoor Radon enters the inner building space at the foundation area through diffusion and advection processes. From the radioactive point of view, Radon emits -a particles at 5.5 MeV, thus producing solid radioactive progeny, which also emit -a particles. In case that there exists a Radon concentration indoors the produced -a particles of inhaled Radon and Radon progeny may damage the lung tissue and even lead to cancer. Keeping in mind that Radon and its progeny may prove to be a health hazard, indoor Radon concentration measurements for both residential and public buildings are necessary. That is why there is a need for adequate techniques and protocols, which could measure Radon both precisely and accurately over the measurement period. Between 1965 and 1980 there were developed many such techniques for measuring indoor Radon concentration. The most precise and accurate are the active ones such as open ionization chambers. Active techniques have a wide range of application and give almost real time information on Radon concentration (usually every 10 minutes). Nevertheless, this kind of techniques need cost consuming equipment, external power, constant supervision, continuous maintenance and consequently they are very expensive, a fact that prohibits their wide application for large series of measurements. In practice, the danger from Radon could be estimated by its average concentration for a period of time e.g. for days, weeks or even months. This can be successfully accomplished using passive - integrating methods, replacing the complicated high cost active ones. A simple, cost - effective, short –mid term, passive - integrating technique, that has an optimum time of exposure indoors of 48 h and relatively high uncertainty (~20%) is the charcoal canisters technique. The main scope of this Diploma Dissertation is, to present the principle behind this technique, to review the calibration procedures followed in U.S Laboratories, to investigate the possible application of such or similar calibration procedures in the Nuclear Engineering Laboratory at NTUA and last, but not least, to carry out an adequate set of calibration experiments.