Φασματοσκοπικές μελέτες πυρηνικού μαγνητικού συντονισμού (NMR) σε συστήματα περοβσκιτών μαγγανίου κολοσσιαίας μαγνητοαντίστασης

Abstract

Oι περοβσκίτες Mαγγανίου ως ισχυρώς συσχετιζόμενα ηλεκτρονικά συστήματα ανήκουν στα οξείδια μετάλλων μετάπτωσης και είναι ευρέως γνωστοί λόγω του φαινομένου κολοσσιαίας μαγνητοαντίστασης. Χαρακτηρίζονται από σημαντικές ηλεκτρονικές και μαγνητικές ιδιότητες, οι οποίες αποτυπώνονται σε πλούσια διαγράμματα φάσης. Η πολυπλοκότητα του διαγράμματος φάσης των ενώσεων La1-xCaxMnO3 διαμορφώνεται σε σημαντικό βαθμό από την υαλώδης κατάσταση των spin και το σχηματισμό των πολαρονίων. Οι μελέτες Πυρηνικού Μαγνητικού Συντονισμού των τετραπολικών πυρήνων 139La, 55Mn σε θερμοκρασιακό εύρος 80K < T < 900K αποκαλύπτουν ότι η υαλώδης κατάσταση των spin στην παραμαγνητική φάση του La0.67Ca0.33MnO3 δεν είναι μία τυχαία διαδικασία που οφείλεται σε αταξία των ροπών με αποτέλεσμα τη μαγνητική απόσβεση (quenched disorder) αλλά η έκφραση μίας συλλογικής υαλώδους κατάστασης, η οποία για T < Tc συνυπάρχει με την σιδηρομαγνητική κατάσταση και δημιουργεί μία νέα θερμοδυναμική φάση. Συγκριτικές μετρήσεις στα δείγματα La0.77Ca0.23MnO3, La0.59Ca0.41MnO3 και La0.70Sr0.30MnO3 φανερώνουν ότι καθοριστικό ρόλο έχει ο βαθμός σχηματισμού των πολαρονικών παραμορφώσεων μικρής κλίμακας οι οποίες ελέγχουν α) τη σταθερότητα της υαλώδους κατάστασης και β) το είδος (πρώτη ή δεύτερη τάξη) της μετάβασης από την παραμαγνητική στη σιδηρομαγνητική κατάσταση.

The class of perovskite manganites has been regarded as a fruitful field for research. Exhibiting a bad metal behavior as a dinstict member of transition metal oxides, manganites manage to raise a worldwide interest, rather easily considering the multiphase nature which is depicted in plenty of abundant phase diagrams. Understanding the complex glassy phenomena, which accompany polaron formation in optimally doped manganites (ODM) is a cumbersome issue, which remains still unanswered. Here, on the basis of 139La and 55Mn NMR measurements, performed in the temperature range 80K - 900K we show that glass freezing, observed in the paramagnetic phase of ODM La0.67Ca0.33MnO3, is not a random uncorrelated process due to quenched disorder, but the signature of a collective spin-glass state, which for T<Tc consolidates with the ferromagnetic state in a new thermodynamic phase. Comparison with NMR measurements on La0.77Ca0.23MnO3, La0.59Ca0.41MnO3 and La0.70Sr0.30MnO3, indicates that the key parameter is the magnitude of short range correlated polaronic distortions, which control (i) the stability of the spin glass phase component and (ii) the kind (first or second order) of the paramagnetic to ferromagnetic phase transition.