Σύνθεση και χαρακτηρισμός ζεόλιθου για περιβαλλοντικές εφαρμογές

Abstract

Σκοπός της παρούσας εργασίας είναι η σύνθεση και ο χαρακτηρισμός ζεόλιθου ZSM-5 καθώς επίσης και σύνθετου υλικού ζεόλιθου ZSM-5- μαγνητίτη και η χρήση τους σε περιβαλλοντική εφαρμογή που σχετίζεται με τον καθαρισμό του νερού από βαρέα μέταλλα και συγκεκριμένα απομάκρυνση ιόντων μολύβδου βάσει της προσροφητικής τους ικανότητας μέσω της ιονεναλλαγής. Πιο συγκεκριμένα, πραγματοποιήθηκε σύνθεση ζεόλιθου ZSM-5 χρησιμοποιώντας την μέθοδο υδροθερμικής κατεργασίας με χρήση αυτοκλείστου σε υψηλή θερμοκρασία και αυτογενή πίεση. Ως πηγές πυριτίας χρησιμοποιήθηκαν η πυριτική παιπάλη και το τετρααιθόξυ πυρίτιο. Για τη σύνθεση των σύνθετων υλικών ζεόλιθου-μαγνητίτη χρησιμοποιήθηκαν πέρα από ζεόλιθο, μίγμα ένυδρου διχλωριούχου και τριχλωριούχου σιδήρου καθώς και καυστικό νάτριο τα οποία σε συνθήκες θερμοκρασίας 70°C και συνεχούς ανάδευσης σχηματίζουν μετά από θερμική κατεργασία την επιθυμητή ένωση (μαγνητίτη). Η επιλογή του μαγνητίτη ως συστατικού του σύνθετου υλικού έγινε λόγω των μαγνητικών του ιδιοτήτων με σκοπό την εύκολη απομάκρυνση του ζεόλιθου με τη βοήθεια ενός απλού μαγνήτη όπου αυτό είναι εφικτό. Τα υλικά που παρασκευάστηκαν για το σκοπό της παρούσας εργασίας χαρακτηρίστηκαν με μία σειρά ενόργανων χημικών μεθόδων ανάλυσης. Η μελέτη των δειγμάτων με περίθλαση ακτίνων Χ (XRD) έδειξε ότι η συνθετική μεθοδολογία που ακολουθήθηκε οδήγησε με επιτυχία στο σχηματισμό ζεόλιθων τύπου ZSM-5. Ακολούθως, η θερμική συμπεριφορά των δειγμάτων συναρτήσει της μεταβολής της θερμοκρασίας μελετήθηκε με τη θερμοβαρυμετρική (TG) και τη διαφορική θερμοβαρυμετρική μέθοδο ανάλυσης (DTG). Στη συνέχεια, ακολούθησε ανάλυση των δειγμάτων του ζεόλιθου με φασματομετρία υπερύθρου με μετασχηματισμό Fourier (FT-IR) και ελήφθησαν χαρακτηριστικά φάσματα για το ζεόλιθο ΖSM-5. Τέλος, τα δείγματα του ζεόλιθου ZSM-5 χαρακτηρίστηκαν με τη μέθοδο ηλεκτρονιακής μικροσκοπίας σάρωσης (SEM) όπου παρατηρήθηκε η μικροδομή των κρυστάλλων του υλικού. Ίδιες τεχνικές ανάλυσης χρησιμοποιήθηκαν και για τον χαρακτηρισμό των σύνθετων υλικών ζεόλιθου-μαγνητίτη. Κατόπιν, τόσο δείγματα ζεόλιθου όσο και δείγματα ζεόλιθου-μαγνητίτη εξετάστηκαν ως προς την προσροφητική τους ικανότητα σε ιόντα μολύβδου σε σχέση με το χρόνο χρησιμοποιώντας τη φασματομετρία ατομικής απορρόφησης (AAS).

The aim of this thesis is the synthesis and characterization of zeolite ZSM-5 and zeolite ZSM-5-magnetite composite materials and their use on an environmental application that is related to the removal of heavy metals such as lead from water solutions according to the adsorption capacity through ion exchange process. More specifically, the synthesis of zeolite ZSM-5 took place using the hydrothermal treatment under high temperature and autogenous pressure. Silica fume and tetraethoxysilica (TEOS) were used as silica sources. Additionally to the zeolite, reactants such as FeCl2.4H2O, FeCl3.6H2O and NaOH were used for the synthesis of zeolite-magnetite composite, under specific experimental conditions including continuous stirring and heating at 70°C and further thermal treatment. Magnetite was chosen as a component of the composite material due to its magnetic properties that facilitate the removal of the composite material, with the use of a simple magnet. The produced materials were characterized with various instrumental methods of analysis. X-ray diffraction (XRD) showed that the methodology which was followed lead successfully to the formation of zeolite of type ZSM-5. Afterwards the samples were characterized by TG analysis in order to determine their thermal behavior as a function of increasing temperature. Then, the samples were submitted to FT-IR analysis and the obtained spectra were typical for zeolite ZSM-5. Last but not least, the morphology of the microstructure of the samples of zeolite was characterized by Scanning Electron Microscopy (SEM). The same methods of analysis were used for the characterization of the zeolite-magnetite composite materials. Finally, the adsorption capacity of zeolite ZSM-5 and zeolite-magnetite composite for lead ions was examined using the analytical method of Atomic Adsorption Spectrometry (AAS).