Σύνθεση και χαρακτηρισμός ζεόλιθου για την απομάκρυνση οργανικών ρύπων

Abstract

Η παρούσα διπλωματική εργασία εκπονήθηκε με σκοπό τη σύνθεση και το χαρακτηρισμό ζεόλιθου ZSM-5 και τη χρήση του για τον καθαρισμό υδατικών διαλυμάτων από βλαβερές για το περιβάλλον οργανικές ενώσεις μέσω της προσροφητικής του ικανότητας. Πιο συγκεκριμένα, η σύνθεση του ζεόλιθου ZSM-5 πραγματοποιήθηκε χρησιμοποιώντας τη μέθοδο της υδροθερμικής κατεργασίας με τη χρήση αυτοκλείστου σε υψηλή θερμοκρασία και αυτογενή πίεση. Χρησιμοποιήθηκαν δύο διαφορετικές μεθοδολογίες σύνθεσης του ZSM-5, οι οποίες διέφεραν μεταξύ τους ως προς τις πηγές πυριτίας και αλούμινας. Στην πρώτη περίπτωση, που με αυτήν παρασκευάστηκαν τα περισσότερα δείγματα, ως πηγή πυριτίας χρησιμοποιήθηκε η πυριτική παιπάλη και ως πηγή αλούμινας, οξείδιο του αργιλίου ενώ στη δεύτερη περίπτωση, ως πηγή πυριτίας χρησιμοποιήθηκε το τετρααιθυλοξυπυρίτιο (TEOS) και ως πηγή αλούμινας το ισοπροπυλοξείδιο του αλουμινίου. Τα δείγματα ζεόλιθου ZSM-5 που παρασκευάστηκαν με τις δύο συνθετικές μεθοδολογίες χαρακτηρίστηκαν με μια σειρά ενόργανων χημικών μεθόδων ανάλυσης. Η μελέτη των δειγμάτων με περίθλαση ακτίνων Χ (XRD) επιβεβαίωσε ότι οι μεθοδολογίες που ακολουθήθηκαν οδήγησαν επιτυχώς στη σύνθεση ζεόλιθων τύπου ZSM-5. Ακολούθως, έγινε χρήση των μεθόδων θερμοβαρυμετρικής (TG) και διαφορικής θερμοβαρυμετρικής ανάλυσης (DTG) για να μελετηθεί η θερμική συμπεριφορά των δειγμάτων συναρτήσει της μεταβολής της θερμοκρασίας. Στη συνέχεια, τα δείγματα μελετήθηκαν με φασματομετρία υπερύθρου με μετασχηματισμό Fourier (FT-IR) και ελήφθησαν χαρακτηριστικά φάσματα που αντιστοιχούν στον ZSM-5. Τέλος, κάποια δείγματα χαρακτηρίστηκαν με τη μέθοδο της ηλεκτρονιακής μικροσκοπίας σάρωσης (SEM) όπου παρατηρήθηκε η μικροδομή των κρυστάλλων των παραγόμενων υλικών. Κατόπιν, έγινε χρήση των παραγόμενων ζεόλιθων ZSM-5 ως προσροφητικά υλικά για την απομάκρυνση οργανικών ρύπων από υδατικά διαλύματα. Για τη μελέτη της προσροφητικής ικανότητας των ζεόλιθων ZSM-5 χρησιμοποιήθηκαν υδατικά διαλύματα τριών οργανικών ουσιών, της μέτα κρεσόλης (m-cresol), της 4-χλωροφαινόλης (4-chlorophenol) και της 2-χλωροφαινόλης (2-chlorophenol). Οι μετρήσεις πραγματοποιήθηκαν με τη μέθοδο της φασματομετρίας UV-VIS και τα αποτελέσματα ήταν πολύ ενθαρρυντικά όσων αφορά τη χρήση του ZSM-5 για τον καθαρισμό του νερού από οργανικές ουσίες βλαβερές για το περιβάλλον.

The aim of the present thesis is the synthesis and the characterization of zeolite ZSM-5 and its use for cleaning water solutions from environmentally harmful organic substances through its absorption capacity. More specifically, the synthesis of the zeolite ZSM-5 took place with the use of the hydrothermal treatment under high temperature and autogenic pressure. Two different ways were used for the synthesis of the zeolite ZSM-5 with their difference being the silica and the aluminum sources. In the first case, which was used for the preparation of the most samples, silica fume and aluminum oxide were used as silica and aluminum source respectively. In the second case tetraethoxysilica (TEOS) was used as silica source and aluminum isopropoxide as aluminum source. The zeolite ZSM-5 samples that were produced with both cases were next characterized with a series of instrumental methods of analysis. X-ray diffraction (XRD) showed that the methodology which was followed lead successfully to the formation of zeolite type ZSM-5. Afterwards the samples were characterized by thermogravimetric (TG) and differential thermogravimetric (DTG) analysis in order to determine the thermal behavior of the material according to the temperature change. Then, the samples were submitted to FT-IR analysis and the obtained spectra were typical for zeolite ZSM-5. Last but not least, some samples of zeolite were characterized by Scanning Electronic Microscopy (SEM) where the morphology of the microstructure was observed. For the study of ZSM-5 zeolite absorption capability, three aqueous solutions of organic substances were used, m-cresol, 4-chlorophenol and 2-chlorophenol. Measurements were performed by the method of UV-VIS spectroscopy and the results were very encouraging for the use of ZSM-5 for the purification of water from organic substances harmful to the environment