Υπολογιστική μελέτη και ανάπτυξη μοντέλου της κινητικής του αντιδρώντος συστήματος TEOS/Ο3/Ο2 με στόχο τη βελτιστοποίηση διεργασιών εναπόθεσης υμενίων SiO2 μέσω CVD υπό ατμοσφαιρική πίεση και μέτριες θερμοκρασίες.

Χλιαβώρας, Γεώργιος Αλέξανδρος; Chliavoras, George Alexander

dc.contributor.author	Χλιαβώρας, Γεώργιος Αλέξανδρος	el
dc.contributor.author	Chliavoras, George Alexander	en
dc.date.accessioned	2020-10-14T09:02:12Z
dc.date.available	2020-10-14T09:02:12Z
dc.identifier.uri	https://dspace.lib.ntua.gr/xmlui/handle/123456789/51449
dc.identifier.uri	http://dx.doi.org/10.26240/heal.ntua.19147
dc.rights	Default License
dc.subject	Χημική απόθεση από ατμό	el
dc.subject	Διοξείδιο του πυριτίου	el
dc.subject	Υπολογιστική ρευστομηχανική	el
dc.subject	Κινητικό μοντέλο	el
dc.subject	Ορθοπυριτικό τετρααιθύλιο	el
dc.subject	Chemical vapor deposition	en
dc.subject	Silicon dioxide	en
dc.subject	Computational fluid dynamics	en
dc.subject	Kinetic model	en
dc.subject	TEOS	en
dc.title	Υπολογιστική μελέτη και ανάπτυξη μοντέλου της κινητικής του αντιδρώντος συστήματος TEOS/Ο3/Ο2 με στόχο τη βελτιστοποίηση διεργασιών εναπόθεσης υμενίων SiO2 μέσω CVD υπό ατμοσφαιρική πίεση και μέτριες θερμοκρασίες.	el
dc.title	Computational study and development of a kinetic model for the moderate temperature, atmospheric pressure chemical vapor deposition of SiO2 films from the TEOS/O3/O2 chemical system.	en
heal.type	bachelorThesis
heal.classification	Computational Engineering	en
heal.classification	Υπολογιστική Μηχανιική	el
heal.language	el
heal.language	en
heal.access	free
heal.recordProvider	ntua	el
heal.publicationDate	2020-02
heal.abstract	Το TEOS (tetraethyl orthosilicate-ορθοπυριτικό τετρααιθύλιο) χρησιμοποιείται ευρέως σε εργαστηριακό και βιομηχανικό επίπεδο ως πρόδρομη ένωση του SiO2 (διοξειδίου του πυριτίου). Τα υμένια του SiO2 παρουσιάζουν εξαιρετικές ιδιότητες φραγμού, με ποικίλες εφαρμογές σε τομείς όπως τα ιατρικά εμφυτεύματα, η συσκευασία τροφίμων και φαρμάκων κ.α. Η χρήση του TEOS σε διεργασίες CVD (chemical vapor deposition-χημική εναπόθεση ατμών) παρουσιάζει ορισμένα ελκυστικά πλεονεκτήματα, όπως η χαμηλή τοξικότητα, υψηλή χημική σταθερότητα και ευκολία μεταφοράς και αποθήκευσης, ενώ τα αποτιθέμενα υμένια παρουσιάζουν πολύ καλή ομοιομορφία και βηματική κάλυψη, επιτρέποντας την εναπόθεση σε υποστρώματα με σύνθετα γεωμετρικά χαρακτηριστικά. H χρήση του Ο3 ως οξειδωτικου μέσου καθιστά δυνατή τη λειτουργία σε χαμηλότερες θερμοκρασίες, μειώνοντας τα λειτουργικά κόστη και επιτρέποντας την εναπόθεση σε θερμικά ευαίσθητα υποστρώματα, ενώ η λειτουργία υπό ατμοσφαιρική πίεση μειώνει περαιτέρω τα συνολικά κόστη, αυξάνοντας συγχρόνως το ρυθμό εναπόθεσης. Για τον σχεδιασμό διεργασιών που να αξιοποιούν τα παραπάνω οφέλη είναι αναγκαία η μελέτη του συστήματος TEOS/Ο3/Ο2 και η ανάπτυξη υπολογιστικών μοντέλων που να προσεγγίζουν ικανοποιητικά τη φυσικοχημική συμπεριφορά του υπό ατμοσφαιρική πίεση και μέτριες θερμοκρασίες. Στη βιβλιογραφία αυτό το σύστημα έχει μελετηθεί σε υψηλότερες θερμοκρασίες ή/και υπό διαφορετικές πιέσεις και έχουν προταθεί κάποια υπολογιστικά μοντέλα των οποίων, όμως, οι προβλέψεις εμφανίζουν σημαντική απόκλιση από τη πραγματικότητα στις επιθυμητές συνθήκες. Στην παρούσα διπλωματική εργασία, προτείνεται ένα βελτιωμένο υπολογιστικό μοντέλο της κινητικής του συστήματος TEOS/Ο3/Ο2 για την εναπόθεση υμενίων SiO2 μέσω χημικής εναπόθεσης ατμών, σε ατμοσφαιρική πίεση και μέτριες θερμοκρασίες. Το υπολογιστικό κινητικό μοντέλο αναπτύχθηκε μέσω του συνδυασμού πειραματικών αποτελεσμάτων από έναν ειδικά σχεδιασμένο, οριζόντιο αντιδραστήρα χημικής εναπόθεσης ατμών θερμού τοιχώματος, και προσομοιωμένων αποτελεσμάτων από το εμπορικό πακέτο υπολογιστικής ρευστοδυναμικής Ansys FLUENT® 18.2. Με αφετηρία τα προτεινόμενα κινητικά μοντέλα από παλαιότερες μελέτες αυτού του χημικού συστήματος στη βιβλιογραφία, εξετάστηκε τόσο μία άμεση όσο και μία έμμεση συνεισφορά του TEOS στην παραγωγή των υμενίων SiO2: η άμεση συνεισφορά μέσω της οξείδωσης του TEOS από το Ο3, ενώ η έμμεση συνεισφορά μέσω της οξείδωσης ενδιάμεσων ενώσεων που προκύπτουν από την αποσύνθεση του TEOS στην αέρια φάση. Στις συνθήκες που μελετήθηκαν, διαπιστώθηκε ότι η εναπόθεση των υμένιων SiO2 πραγματοποιείται μέσω 3 διαφορετικών φαινόμενων επιφανειακών αντιδράσεων, εκ των οποίων στη μία συμμετέχει το TEOS, ενώ στις υπόλοιπες δύο συμμετέχουν οι ενδιάμεσες ενώσεις από την αποσύνθεση σε αέρια φάση του TEOS. Αυτό το αποτέλεσμα οδήγησε στη διαμόρφωση ενός κινητικού μοντέλου του οποίου οι προβλέψεις βρίσκονται σε εξαιρετική συμφωνία με τις πειραματικές κατανομές εναπόθεσης, τόσο στη μορφή και σχήμα όσο και ποσοτικά, γεγονός που επαληθεύει το νέο κινητικό μοντέλο. Μέσω του υπολογιστικού κινητικού μοντέλου μπορούν να αποκτηθούν μη-μετρήσιμες πληροφορίες, όπως οι τοπικές κατανομές των ρυθμών αντίδρασης ή των συγκεντρώσεων των χημικών ειδών του συστήματος. Αυτό ανοίγει το δρόμο στην ανάπτυξη καινοτόμων και αποδοτικών διεργασιών επικάλυψης θερμικά ευαίσθητων ή/και γεωμετρικά περίπλοκων υποστρωμάτων.	el
heal.abstract	TEOS (tetraethylorthosilicate) is widely used at the industrial and laboratory level as a precursor to SiO2 (silicone dioxide). SiO2 films have excellent barrier properties, leading to numerous applications in fields such as medical implants, food and drug packaging etc. Compared to other silicone precursors, the use of TEOS in chemical vapor deposition processes offers attractive advantages, such as its low toxicity, its chemical stability and its ease of transfer and storage, while at the same time it produces SiO2 films with excellent uniformity and step coverage, thus enabling the coating of complex surfaces. The use of O3 as the oxidizing agent lowers the operating temperatures required, reducing operating costs and enabling the coating of thermally-sensitive substrates. Additionally, operating under atmospheric pressure further reduces overall costs and increases the deposition rate. In order to design processes that leverage the advantages mentioned above, a thorough study of the TEOS/O3/O2 chemical system is necessary, in order to obtain kinetic models that simulate its physical and chemical behavior under atmospheric pressure and moderate temperatures. The aforementioned system has been studied before, albeit for higher temperatures and/or non-atmospheric pressure, and some kinetic models can be found in the literature. However, their predictions differ significantly from experimental results obtained under the desired operating conditions. In this work, an apparent kinetic model for the moderate temperature, atmospheric pressure chemical vapor deposition of SiO2 films from TEOS/O3/O2 is proposed. The kinetic model was developed through the combination of experimental results obtained from a purpose-built, hot-wall chemical vapor deposition reactor, and simulated results obtained through the use of the computational fluid dynamics software Ansys FLUENT® 18.2. Based on the kinetic models proposed in previous studies of this chemical system in the literature, both a direct and indirect contribution of TEOS towards the formation of SiO2 were considered; the direct contribution through the oxidation of TEOS by O3, while the indirect contribution through the oxidation of intermediate species resulting from the gas phase decomposition of TEOS. For the conditions tested, it was found that the SiO2 films are produced via three separate, apparent, surface reactions, one of them involving TEOS, while the other two involving the intermediate chemical species from the gas phase decomposition of TEOS. This outcome led to the development of a kinetic model which produced simulated results in excellent agreement, both in shape and in value, with the experimental local deposition profiles, thus validating the new kinetic model. Through the use of the elaborated kinetic model, non-measurable information such as the local distributions of reaction rates and species concentrations can be obtained. This paves the way for the development of novel, efficient coating processes for geometrically-complex, and/or thermally-sensitive substrates.	en
heal.advisorName	Boudouvis, Andreas G.	en
heal.advisorName	Caussat-Bonnans, Brigitte	en
heal.committeeMemberName	Βασιλείου, Παναγιώτα	el
heal.committeeMemberName	Μπουντουβής, Ανδρέας	el
heal.committeeMemberName	Βάχλας, Κωνσταντίνος	el
heal.academicPublisher	Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο. Σχολή Χημικών Μηχανικών. Τομέας Ανάλυσης, Σχεδιασμού και Ανάπτυξης Διεργασιών και Συστημάτων (ΙΙ)	el
heal.academicPublisherID	ntua
heal.numberOfPages	76 σ.	el
heal.fullTextAvailability	false